[发明专利]N,N′－二烷基链烷二胺的新制备方法

说明书

                       技术领域

本发明涉及N，N’-二烷基链烷二胺的新制备方法。更具体地说，关于通过二卤烷烃与低级烷基胺反应制备N，N’-二烷基链烷二胺，本发明涉及通过抑制诸如环状二烷基二胺和三烷基链烷三胺的有害副产物形成，以高收率制得所需N，N’-二烷基链烷二胺的方法。

                       背景技术

长期以来，N，N’-二烷基链烷二胺的制备方法是已知的，而且已公开过许多制备方法。例如，在J.uber die Fortshritteder Chemie，389(1859)中报导了一种通过二溴烷烃与烷基胺反应制备N，N’-二乙基-1，2-乙二胺的方法。

在J.Chem.Soc.，214(1947)中描述了一种制备N，N’-二甲基-1，2-丙二胺的方法。

另外，制备N，N’-二甲基-1，3-丙二胺和N，N’-二甲基-1，2-乙二胺的方法也是已知的。

日本公开专利昭57-120570已公开了一种将1，2-二氯乙烷、水、液体甲胺和二氧化碳在高压釜中反应，通过N，N’-二甲基-1，2-乙二胺中间体，制备1，3-二甲基-2-咪唑啉酮的方法。

并且已发现，二氯烷烃与低级伯烷基胺之间反应可作为制备N，N’-二烷基链烷二胺的方法。对于该反应已进行过各种研究。例如，日本公开专利昭62-129256已提出了一种在镍化合物和/或铜化合物存在下进行上述反应的方法和一种在基本上无水的条件下进行上述反应的方法。

上述通过二卤烷烃和烷基胺反应制备N，N’-二烷基链烷二胺的方法能以高收率制得目标产物，因此该方法是有利的。

上述方法能以80-85％的收率得到N，N’-二烷基链烷二胺，但同时也得到1-5％的环状二烷基二胺和9-13％三烷基链烷三胺杂质。包括其它副产物的杂质总量相当大。因此，为了提纯上述得到的N，N’-二烷基链烷二胺，需要增加设备。

所以，为了制备N，N’-二烷基链烷二胺，需要开发一种能抑制环状二烷基二胺、三烷基链烷三胺和其它杂质的形成，并能以高收率制得高纯度N，N’-二烷基链烷二胺的方法。同时还要求用该方法制得的N，N’-二烷基链烷二胺的提纯操作简便。

                         发明内容

本发明的目的是解决N，N’-二烷基链烷二胺的已知制备方法中存在的上述问题并增加N，N’-二烷基链烷二胺收率。

本发明的另一目的是提供一种N，N’-二烷基链烷二胺的新制备方法，该方法能抑制环状二烷基二胺和三烷基链烷三胺的形成，并能以高纯度和高收率制得N，N’-二烷基链烷二胺，而且不需复杂和大规模的提纯设备。

为解决上述问题，本发明人进行了深入地研究。即，对二卤烷烃和烷基胺之间的反应进行了各种研究。阐明了主反应和形成环状二烷基二胺和三烷基链烷三胺的副反应的反应机理。基于这些研究结果完成了本发明，即，提供了一种制备N，N’-二烷基链烷二胺的方法。

基于形成所需产物的主反应和形成副产物的副反应的反应机理，本发明人发现，在通过二卤烷烃与烷基胺反应形成N，N’-二烷基链烷二胺的过程中产生了卤代链烷胺中间体，且在反应进行的同时控制反应体系中卤代链烷胺中间体的残余量，即，控制其在反应混合物中的浓度，即可实现本发明的目的。这样就完成了本发明。

在本发明方法中，相对于1mol烷基胺，将反应体系中由二卤烷烃与烷基胺反应形成的卤代链烷胺中间体的量控制在0.002mol或更少，优选控制在0.001mol或更少。而且，通过卤代链烷胺中间体与作为溶剂的烷基胺反应，能实现本发明的目的。实现本发明方法的实施方案是，将二卤烷烃滴加到间歇反应器中或使用容器型连续反应器，优选使用多级容器型连续反应器，更优选使用管式连续反应器。

在本发明方法中，将烷基胺和二卤烷烃加入到反应器中，优选向反应器中连续加入或分批加入二卤烷烃，在将卤代链烷胺中间体的量控制在上述范围的同时进行反应，抑制环状二烷基二胺和三烷基链烷三胺的形成，从而以高收率制得高纯度的N，N’-二烷基链烷二胺。

下面将详述本发明的各个方面。

(1)一种制备N，N’-二烷基链烷二胺的方法，该方法通过式(1)所示的二卤烷烃与式(2)所示的低级烷基胺反应，制得式(3)所示的N，N’-二烷基链烷二胺，

式(1)中，R₁和R₂是氢原子或低级烷基，X是氯、溴或碘原子，n是2-6的整数，