[发明专利]一体化SCR和AMOx催化剂系统

说明书

技术领域

本发明涉及催化剂、其制备的方法，并涉及处理废气流中排放物的方法。

背景技术

柴油机废气是不均匀混合物，其含有微粒排放物(诸如烟炱)和气体排放物(诸如一氧化碳、未燃烧或部分燃烧的碳氢化合物和氮氧化物(统称为NO_x))。通常将设置在一个或多个整体基底(monolithic substrate)上的催化剂组成放置在发动机排气系统内，以将这些废气组分中的某些或全部转化为无毒化合物。

氨选择性催化还原(SCR)是一种NO_x减排技术，其可用于实现柴油和稀燃发动机严格的NO_x排放目标。在氨SCR方法中，NO_x(通常由NO+NO₂组成)与氨(或氨前体，诸如尿素)反应，以在通常由贱金属构成的催化剂上形成双氮(N₂)。该技术能够在典型柴油机行驶工况下实现大于90％的NO_x转化率，因此其代表了用于实现积极NO_x减排目标的最佳方法之一。

某些氨SCR催化剂材料的特有的特征为往往在典型行驶工况的低温部分期间在催化剂表面上的Lewis和酸部位上保留有大量的氨。随后排气温度的增加可以使氨从氨SCR催化剂表面脱附并离开车辆排气管。使氨过量以提高NO_x转化率是另一种可能的情况，其中氨可从氨SCR催化剂上离开。

氨SCR催化剂上的氨泄露带来许多问题。NH₃的嗅觉阈值在空气中为20ppm。眼睛和咽喉刺激在100ppm以上时十分明显，400ppm以上时发生皮肤刺激，空气中500ppm时则为IDLH。NH₃是腐蚀性的，特别是其处于水性形式时。在废气催化剂的排气管路下游的较冷区域中冷凝NH₃和水将得到腐蚀性混合物。

因此，希望在氨能够进入排气管前将其除去。为此，采用了选择性氨氧化(AMOx)催化剂，其目的在于将过量氨转化为N₂。希望提供用于选择性氨氧化的催化剂，其能够在车辆行驶工况下发生氨泄露的宽泛温度下转化氨，并且能够产生最少量的氮氧化物副产物。AMOx催化剂还应产生最少量的N₂O，N₂O是一种有效的温室气体。

发明内容

本发明的方面包括用于处理废气流的催化剂系统，以及制备用于处理此类气体的催化剂的方法。如本文所用，术语“催化剂系统”应包括在一个基底上或在不止一个单独基底上的两种或更多种化学催化功能。

根据本发明的一个方面，一种用于处理含有NO_x的废气流的催化剂系统包含：至少一个整体催化剂基底；内活化涂层，其涂布在所述整体基底的一端上并且含有可有效催化NH₃氧化的材料组成A；以及外活化涂层，其涂布在足以重叠所述内活化涂层的至少一部分的一段所述整体基底上并且含有可有效催化NO_x的选择性催化还原(SCR)的材料组成B。

在一个实施例中，基底是单个整体基底。该整体基底可以是流通蜂窝基底，其包含沿所述基底纵轴延伸的多个细小的、大体上平行的气流通路。

在实施例中，内活化涂层覆盖所述总基底长度的约5％至100％的范围，并且外活化涂层覆盖所述总基底长度的约5％至100％的范围。在一个或多个实施例中，内活化涂层还含有进一步可有效催化NO_x的SCR的材料组成。

在一个实施例中，材料组成A在高于约225℃的温度下和在整个整体基底上气体以每小时空间速度低于约300,000/小时的情况下，能以大于约10％的NH₃转化率有效移除氨。

在一个实施例中，材料组成A包含分散于支撑颗粒上的贵金属组分。支撑颗粒可以包含耐火金属氧化物，其含有氧化铝、二氧化硅、氧化锆、二氧化钛、二氧化铈以及它们的物理混合物或化学组合(包括原子掺杂组合)。在一个或多个实施例中，贵金属组分含有钌、铑、铱、钯、铂、银或金以及它们的物理混合物或化学组合(包括原子掺杂组合)。

在一个实施例中，组成B在高于约300℃的温度下和在整个整体基底上气体以每小时空间速度低于约300,000/小时的情况下，能以大于约50％的NO转化率和大于约50％的N₂选择性来有效地同时移除NO和NH₃。