[发明专利]一种竹节状氮掺杂碳纳米管材料及其制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及一种竹节状氮掺杂碳纳米管材料及其制备方法，应用于燃料电池的阴极催化剂以及生物催化等技术领域。

背景技术

以负载Pt碳纳米管为阴极催化剂的碱性燃料电池在1960年被发明，并且一直以来这种纳米材料的催化剂被认为是燃料电池中催化效果最好的催化剂。然而，长时间以来并没有实现燃料电池的大批量生产及应用。这主要是因为：Pt-C催化剂中Pt价格昂贵，并且自然界中Pt的存储量有限。因此，以Pt-C为催化剂的燃料电池并没有在实际生活中得到广泛的应用。最近，科学家们正致力于研究一种新型材料来取代Pt-C作燃料电池阴极催化剂。目前为止，文献J.Am.Chem.Soc.，2010，132，15839报道了采用生物酶的催化系统作为催化剂；Carbon，2010，48，1498报道了（3，4-ethylenedioxythiophene)聚合膜作为催化剂；文献Science，2009，323，760报道了合成垂直于基板的氮掺杂碳纳米管材料在碱性燃料电池中具有催化性能。上述三种技术方案存在的主要缺陷是：操作繁琐，合成困难。

发明内容

本发明公开了一种竹节状氮掺杂碳纳米管材料及其制备方法，其目的在于可以有效克服现有技术存在的操作繁琐，合成困难等问题，本发明以简单的气相沉积法合成竹节状氮掺杂碳纳米管，该纳米材料不仅在碱性燃料电池中作为阴极催化剂显示了明显优于现在正在使用的Pt-C催化剂，而且在细胞毒性试验中显示了无毒的生物性能，本发明将使该纳米材料的应用得到进一步推广。

本发明技术方案是这样实现的：

一种竹节状氮掺杂碳纳米管材料，所述纳米管的管子内直径为：5-15nm；外直径为：10-20nm；壁厚为：5-10nm；管子的碳氮比（C/N）是：6-10。

竹节状氮掺杂碳纳米管材料的制备方法，将0.5g镍Y分子筛（NiY）催化剂装入小瓷舟中，加热到873-1173K，然后以20mL·min-1的流速通入N₂/仲丁胺混合气，恒温保持1h，自然冷却，即得到不同掺氮量的黑色的氮掺杂的碳纳米管材料。

所述的碳源仲丁胺，其结果简式如下：

CH₃-CH-（NH₂）-CH₂-CH₃。

所述的N₂/仲丁胺混合气中，N₂与仲丁胺体积比为0.92∶0.08。

本发明竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料具有如下特性：

1、在氧气在碱性溶液中还原的电化学反应中作阴极催化剂，其催化特性是通过循环伏安法检测的，在循环伏安试验中，电压是，0.2V-0.5V；电流强度是2.00-3.5A/cm²。

2、在生物毒性试验中，竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料表现了无生物毒性。

本发明竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料，不仅在碱性燃料电池中作为阴极催化剂显示了明显优于现在正在使用的Pt-C催化剂，而且在细胞毒性试验中显示了无毒的生物性能；本发明竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料的制备方法步骤简单，易于操作，价格低廉，本发明将使燃料电池的应用得到进一步推广，可能使竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料在其他领域得到更广泛的应用.

附图说明

图1是本发明实施例1合成的竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料的透射电镜照片；

图2是本发明实施例2和实施例4合成的竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料的循环伏安图；

图3是本发明竹节状氮掺杂碳纳米管纳米材料的细胞毒性试验结果图。

具体实施方式

以下结合附图和实施例对本发明做进一步详细说明。

一种竹节状氮掺杂碳纳米管材料，所述纳米管的管子内直径为：5-15nm；外直径为：10-20nm；壁厚为：5-10nm；管子的C/N比是：6-10。竹节状氮掺杂碳纳米管材料的制备方法如下：

实施例1：

将0.5g NiY催化剂装入小瓷舟中，加热到873K，然后以20mL·min-1的流速通入N₂/有仲丁胺混合气(体积比0.92∶0.08)，恒温保持1h，自然冷却，即得到不同掺氮量的黑色的氮掺杂的碳纳米管材料。