[发明专利]一类新型双三酰胺有机化合物的制备及其用途

说明书

技术领域

本发明属于放射性废物处理领域，涉及新型对称双三酰胺有机化合物的制备及应用，适用于Th(IV)/U(VI)及Pu(IV)/U(VI)的分离，并适用于Ln(III)/Ac(III)分离及裂片元素Tc(VII)的分离。

背景技术

目前，面临能源危机以及生态环境的恶劣趋势，世界上若干国家都积极发展核电项目，主要是以铀作为核燃料，而其乏燃料后处理十分困难，并具有挑战性。同时，为了提高对铀的使用率，欧美国家研究新型核反应堆，即第四代核反应堆，如快堆，钍堆，高温气冷堆等。因此，动力堆、第四代核反应堆的开发必然会带来核废物的处置以及乏燃料的分离和回收。乏燃料的后处理主要涉及Th(IV)/U(VI)的分离和纯化，Pu(IV)/U(VI)的分离和纯化，Ln(III)/Ac(III)分离和纯化，其他裂片元素，如Tc(VII)、Zr(IV)、Sr(II)等的分离纯化。

对于Th(IV)/U(VI)的分离和纯化，其中最主要的工艺流程是Thorex(Thorium Uranium extraction)流程，磷酸三丁酯(TBP)，DMHMP(di(1-methyl-heptyl) methyl phosphonate)以及伯胺N1923等萃取剂均可用于Th(IV)/U(VI)的分离和纯化，但是也存在如下缺点，分配比低，分离系数低，易形成三相等。

对于Pu(IV)/U(VI)的分离和纯化，主要采用Purex(Plutonium uranium recovery by extraction)流程，该流程以磷酸三丁酯(TBP)为萃取剂。但是，TBP存在不耐辐照，易降解以及产生大量的次级放射性废物等缺点。此外，在分离纯化Pu(IV)时，容易形成第三相。

对于Ln(III)/Ac(III)的分离和纯化，可通过DIAMEX(diamide extraction)流程或TODGA(N, N, N’, N’-tetraoctyl diglycolamide)流程等共萃萃余液中的Ln(III)和Ac(III)，再通过含N或含S类的萃取剂选择性萃取锕系，从而实现Ln(III)/Ac(III)分离。目前，BTPhen(2,9-bis(1,2,4-triazin-3-yl)-1,10-phenanthroline)，仅含CHN元素，该萃取剂能够高效高选择性分离Ln(III)/Ac(III)，SF_Am/Eu = 400。但是，由于反萃困难，以及合成BTPhen萃取剂步骤繁琐，困难，成本高等缺点，这不利于该萃取剂应用于工业流程之中。最后，对于裂片元素如Tc(VII)的分离，在Purex流程中，Tc和Pu被TBP共萃后，可通过5 mol.L^-1HNO₃反萃负载在有机相(30%TBP正十二烷)中的Tc，剩余的Tc最后通过离子交换除去。但是，存在的缺点是离子交换去除不干净不彻底。