[发明专利]一种氧化石墨烯负载二亚胺配位钯的制备方法及其应用

说明书

本发明公开了一种氧化石墨烯负载二亚胺配位钯的制备方法及其应用。这种氧化石墨烯负载二亚胺配位钯是通过以下的制备方法制得：1)将带醛基的二亚胺和硅烷偶联剂反应，得到硅烷偶联剂改性的二亚胺配体；2)将硅烷偶联剂改性的二亚胺配体与氧化石墨烯反应，得到氧化石墨烯负载二亚胺配体；3)将氧化石墨烯负载二亚胺配体和钯盐反应。同时还公开了这种氧化石墨烯负载二亚胺配位钯作为催化剂在有机合成反应中的应用。本发明所得到的催化剂能够在用量很低的情况下，高效率的催化Suzuki偶联反应和C‑H直接芳基化反应；配体以席夫碱结合的方式牢固负载于石墨烯，保证了催化剂能够多次循环使用，具有良好的应用及推广前景。

技术领域

本发明属于催化材料技术领域，具体涉及一种氧化石墨烯负载二亚胺配位钯的制备方法及其应用。

背景技术

钯位于第二过渡周期，其适度的原子半径和独特的电子排布形成了钯配合物的稳定性以及催化性能的多样性，特别是对涉及到碳-碳键形成的反应有着突出的催化活性。最初普遍使用的是钯盐和钯配合物等均相催化剂，具有分散性好、催化效率高、选择性优良等优点，但由于催化剂与反应体系在同一相中反应，造成催化剂分离困难，昂贵的钯不仅难以回收利用，还会残留对产物造成污染。因此，制备可以通过简单过滤来分离的负载型钯催化剂，无论从经济成本还是环保角度来考虑，都具有非常重要的意义。目前，碳材料，金属氧化物和聚合物等许多载体已应用于负载型钯催化剂的制备，所得催化剂可以在非无水无氧的温和条件下多次循环使用，催化Suzuki等多种偶联反应，在医药、化工等行业具有更广泛的适应性和应用前景(Pal N,Bhaumik A.Mesoporous materials:versatile supports inheterogeneous catalysis for liquid phase catalytic transformations.RSCAdvances.2015,5:24363–24391；Baran T,Sargin I,Kaya M,A,Ceter T.Designand application of sporopollenin microcapsule supported palladium catalyst:remarkably high turnover frequency and reusability in catalysis ofbiaryls.Journal of Colloid and Interface Science.2017,486:194–203)。