[发明专利]Gd掺杂石墨相氮化碳基材料及其制备方法

说明书

本发明公开了一种Gd掺杂石墨相氮化碳基材料及制备方法。该材料采用前驱体尿素和Gd盐在醇中进行溶剂热反应，再经高温热聚合制得。该方法通过尿素在溶剂热反应中缓慢分解产生的CO₃^2‑和OH^‑，将金属Gd分散并固定在尿素表面，后续在尿素热聚合生成石墨相氮化碳（CN）的过程中，Gd成功掺杂进入石墨相氮化碳的片层结构，制得的材料成本低廉，合成步骤简便，具有良好的可见光催化降解水中磺胺类抗生素的性能。

技术领域

本发明属于光催化材料领域，具体涉及一种镧系金属Gd掺杂石墨相氮化碳基材料(HECN-Gd)及其制备方法。

背景技术

环境污染控制和治理已成为人类社会面临和亟待解决的问题，可直接利用可见光源的光催化技术也成为了一种理想的环境污染治理新技术，有希望能在水体中抗生素的去除方面发挥重要的作用。然而传统的光催化材料存在许多难以解决的问题，如表观量子产率低，光生电子-空穴对复合快以及光腐蚀等，因此探索新型光催化剂是目前面临的主要问题之一(Science,2001,293,269-271)。

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)是一种新型的光催化剂，具有一定的可见光响应能力及结构稳定等特点，常用于光催化产氢等领域，然而g-C₃N₄在光催化领域的应用中仍存在如光生载流子复合较快、太阳光谱波长吸收限制等问题。根据相关文献报道通过元素掺杂可以调整g-C₃N₄的能带结构，增强其光电性质及光催化活性。元素掺杂主要是金属或非金属元素以单质/化合物的形式掺杂到g-C₃N₄中，通过调整g-C₃N₄的能带结构和电子结构来控制催化剂的光谱响应范围、光吸收能力和氧化/还原电势，进而提高g-C₃N₄的光催化反应活性(J.Mater.Chem.A,2017,5,23406-23433)。

金属元素掺杂主要包括碱金属掺杂和过渡金属掺杂两类，当金属元素掺杂g-C₃N₄后可作为电子和空穴的捕获位点，可以通过增强界面电荷迁移率和提高有效电子-空穴分离率来提高催化剂的光催化活性，如Fe，Na，Li等(ACS Appl.Mater.Interfaces,2016,8,25438-25443)。金属掺杂多以离子形态掺杂进入g-C₃N₄的金属配合位中，但是这种掺杂方式制备工艺复杂，成本较高，且金属离子状态不稳定，容易在储存及催化反应过程中发生价态转化或氧化等问题，降低了催化剂的稳定性。因此传统的金属掺杂g-C₃N₄难以应用到实际污水处理工艺中，限制了其在可见光催化技术中的进一步发展(Applied Catalysis B:Environmental,2019,475-485)。

发明内容

本发明的目的在于提出一种镧系金属Gd掺杂石墨相氮化碳基材料和制备方法。本制备方法合成工艺简单，制备成本较低，同时与其他金属掺杂g-C₃N₄相比，HECN-Gd具有更加优异的可见光催化降解水体中磺胺甲基嘧啶性能及催化反应稳定性。

一种镧系金属Gd掺杂石墨相氮化碳基材料及其制备方法，包括如下步骤：

步骤(1)，将一定量的Gd盐溶解于醇中，后向其中加入尿素，充分搅拌后转移至溶剂热反应釜中进行高温溶剂热反应后，得到中间聚合物；

步骤(2)，将步骤(1)得到的中间聚合物在马弗炉中进行热聚合反应，水洗、烘干后即为Gd掺杂石墨相氮化碳基材料(HECN-Gd)。

优选地，步骤1中，Gd盐与尿素的质量比为0.05～0.25:20。

优选地，步骤1中，溶剂热反应温度为120～250℃，反应时间为9～20h。