[发明专利]一种热电离质谱仪测量铈同位素比值的方法

说明书

本发明公开了一种热电离质谱仪测量铈同位素比值的方法。本发明包括单铼带涂样、质谱测量和数据校正三个步骤，其采用正热电离质谱测量法，基于Ce⁺测量模式，采用单铼带，以TaF₅溶液作为发射剂，利用不同阻值放大器组合对Ce各同位素进行同时接收。本发明的方法解决了现有技术中无法实现对Ce各同位素同时接收的技术问题，并有效降低了Ce同位素质谱分析过程中钡的同量异位素干扰，显著提高了Ce同位素比值测量的准确性与外精度。

技术领域

本发明涉及同位素测量技术领域，具体涉及一种热电离质谱仪测量铈同位素比值的方法。

背景技术

在稀土元素示踪体系中，La-Ce体系是自然条件下唯一具有可变价衰变子体元素的同位素体系，Ce在氧化条件下易由Ce³⁺转化为Ce⁴⁺，进而形成难溶于水的CeO₂，从而与其他稀土元素发生分离，进而改变铀矿石中La-Ce平衡和¹³⁸Ce增长速率，因此Ce同位素比值可反映地质环境氧化还原条件的改变。然而，该变化极其微小，为利用这一理想的同位素示踪剂，Ce同位素比值的测量精度需要优于8×10^-5。Ce同位素比值的高灵敏度高精度测量，主要依赖于高效的化学分离与质谱技术的发展。目前，热电离质谱法被视为最有效的Ce同位素比值分析技术。使用热电离质谱法对Ce同位素比值的高精度测量，通常可以通过测量CeO⁺离子或Ce⁺离子来实现。

CeO⁺离子分析模式较为普遍，该方法以稀HNO₃溶液或稀HNO₃与H₃PO₄混合溶液涂样，以提供足够的氧来促进CeO⁺离子的产生，因为元素Ba为二价，不容易形成BaO⁺，因此CeO⁺离子分析方式的最大优势是可以消除主要干扰元素Ba的干扰。但同时可能产生其它干扰离子(如NdO⁺、LaO⁺等)，并且不同的氧同位素校正方法也会带来较大误差。

采用Ce⁺分析模式进行Ce同位素组成测量，可以有效简化化学分离流程，同时避免复杂的氧同位素校正，然而Ba带来的同量异位素干扰成为基于Ce⁺分析模式的Ce同位素高精度测量的最大障碍。另外，Ce存在四种天然稳定同位素¹³⁶Ce(0.19％)、¹³⁸Ce(0.25％)、¹⁴⁰Ce(88.45％)和¹⁴²Ce(11.11％)，Ce各同位素丰度之间的巨大差异也为同时接收Ce各同位素带来极大挑战。

因此，如何有效降低Ce同位素质谱分析过程中Ba的同量异位素干扰，并实现Ce各同位素的同时接收，是建立Ce同位素高精度质谱分析方法亟待解决的问题。

发明内容

本发明旨在提供一种可有效降低钡干扰、实现铈各同位素同时接收、测量精度高的热电离质谱仪测量铈同位素比值的方法。

为实现上述目的，本发明的技术方案如下所述：

本发明的热电离质谱仪测量铈同位素比值的方法，包括以下步骤：

步骤(1)单铼带涂样；

步骤(2)质谱测量；

步骤(3)数据校正。

进一步，步骤(1)具体包括以下步骤：

步骤(1.1)将单铼带放置于除气装置中，接入电流，持续供电；

步骤(1.2)从除气装置中取出单铼带，置于涂样装置上，对单铼带接入电流；

步骤(1.3)用微量移液器在单铼带的铼灯丝上滴加一定浓度的TaF₅溶液；