[发明专利]一种铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料的制备方法

说明书

一种铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料的制备方法，属于水处理领域。将尿素和六水合氯化铁溶解于无水乙醇中，搅拌蒸发后得到初级复合物；在马弗炉中进行一次煅烧，降温研磨清洗；然后置于管式炉中，进行二次煅烧热剥离，得到铁掺杂类石墨相氮化碳纳米复合物；将所得铁掺杂类石墨相氮化碳纳米复合物与经超声分散的石墨烯乙醇溶液进行水热反应，然后烘干研磨后得到铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料。本发明还公开上述制备方法制备所得复合材料及其相关应用方法。本发明制得铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料降低了光生电子‑空穴复合率，提高光响应能力，具有显著类芬顿氧化/可见光光催化氧化的协同降解作用。

技术领域

本发明属于水处理领域，涉及一种铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料的制备方法，制备出的铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料具有吸附/类芬顿氧化/可见光催化氧化的协同功能，可以高效降解水中有机污染物。

背景技术

类石墨氮化碳是一种具有石墨结构的非金属半导体高分子材料，可以通过尿素、双氰胺、三聚氰胺等多种原料的热聚合制得。类石墨氮化碳的禁带宽度约为2.7eV，能够对可见光发生响应，被广泛应用在光分解水产氢、降解污染物等研究领域。类石墨氮化碳存在电子空穴复合率高、光谱响应范围小、可见光吸收差、光催化效率低等问题，提高类石墨氮化碳光催化性能的方法主要分为结构调控、元素掺杂、半导体复合等方法。将过渡金属Ag、Pb、Fe、Zn、Ni等掺杂到类石墨氮化碳结构中可以提高其光催化性能。研究发现Fe₂O₃、FeCl₃等与g-C₃N₄掺杂形成复合光催化剂，同时具有光催化氧化和类芬顿氧化双重催化降解功能，可以改善类石墨氮化碳的光响应性、提高光催化效率、拓宽传统芬顿反应的pH值适用范围。

石墨烯是一种具有π-π共轭结构的聚合物，具有优异的导电性，广泛应用于光催化半导体材料领域。石墨烯可以修饰半导体光催化剂、加快光生电子的转移、减少电子-空穴对的复合、增大材料比表面积、增加污染物接触位点、提高光催化降解效率。有研究表明类石墨氮化碳经石墨烯修饰后，在石墨烯/类石墨氮化碳的界面会形成很强的电子耦合。因此，类石墨氮化碳的电子传导率和光学吸收得到加强，这有利于提高类石墨氮化碳的光催化活性。

本发明依据类石墨氮化碳与石墨烯各自的特点，采用材料掺杂与复合方式，通过制备过程与条件构建，制备出具有可见光响应催化功能的铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料，具有更强的光催化活性、更大的比表面积、更高的电子迁移效率，可以促进电子分解H₂O₂形成·OH过程，提升类芬顿光催化协同降解污染物的效能。

发明内容

本发明为一种铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料的制备方法，先采用两级煅烧热剥离法，将六水合氯化铁和尿素同步煅烧，形成铁掺杂类石墨相氮化碳/复合材料；然后通过水热反应将铁掺杂类石墨相氮化碳与石墨烯复合，制得铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料。该材料具备较强的吸附性，并实现了类芬顿氧化、光催化氧化协同降解作用。

发明所采用的技术方案如下：

(1)取尿素和六水合氯化铁溶解于无水乙醇中并充分搅拌，水浴蒸发后得到初级复合物；将初级复合物在马弗炉中以一定温度进行一次煅烧，自然冷却至室温后研磨至均匀粉末状，再用乙醇清洗1-3次、水清洗1-3次，清洗后得到铁掺杂类石墨相氮化碳复合物；将铁掺杂类石墨相氮化碳复合物置于管式炉中，在氩气气氛下以一定温度进行二次煅烧热剥离处理，自然冷却研磨后得到铁掺杂类石墨相氮化碳纳米复合物。

(2)取适量石墨烯和无水乙醇加入烧杯中，以400W功率的超声波分散1-3h，制得石墨烯的乙醇悬浮液；将铁掺杂类石墨相氮化碳纳米复合物加入到石墨烯乙醇悬浊液中，在反应釜中一定温度下进行水热反应，然后进行离心分离与洗涤，在80～100℃下烘干，即可得到铁掺杂类石墨相氮化碳/石墨烯多功能纳米复合材料。