[发明专利]甲烷氧化偶联反应与乙烷催化脱氢反应耦合制备乙烯的方法和系统

权利要求书

1.一种甲烷氧化偶联反应与乙烷催化脱氢反应耦合制备乙烯的方法，其特征在于，该方法在含有至少两层套管的固定床套管反应器中进行，并且，在所述套管的至少一个管内进行所述甲烷氧化偶联反应，以及在相邻的至少另一个管内进行所述乙烷催化脱氢反应，在进行所述甲烷氧化偶联反应的管中，按照反应物料的流动方向，依次装填用于所述甲烷氧化偶联反应的催化剂I和用于所述甲烷氧化偶联反应的催化剂II，其中，所述催化剂I的反应温度不高于600℃，所述催化剂II的反应温度不低于700℃；在进行所述乙烷催化脱氢反应的管中装填用于所述乙烷催化脱氢反应的催化剂III，所述催化剂III选自Pt/SiO₂、Pt-In/SiO₂、Pt/Mg(Al)O、Pt-Sn/Mg(Al)O、Pt-Ir/Mg(Al)O、Pt-Sn/Mg(Ga)(Al)O、Pt-Zn/ETS-2、Cr/BaZrO₃、Cr/BaCeO₃、Cr/MCM-41、Ga/HZSM-5、P-Mo/ZSM-5、Pd-In/SiO₂中的至少一种；

该方法包括：在所述固定床套管反应器中，将含有甲烷和氧气的反应物料I引入至进行所述甲烷氧化偶联反应的管中以进行所述甲烷氧化偶联反应；以及将含有乙烷的反应物料II引入至进行所述乙烷催化脱氢反应的管中以进行所述乙烷催化脱氢反应；

所述固定床套管反应器的材质使得进行所述甲烷氧化偶联反应和进行所述乙烷催化脱氢反应的管之间能够进行热量传递。

2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述催化剂I的反应温度为400-600℃；

优选地，所述催化剂II的反应温度为720-900℃；

优选地，所述催化剂III的反应温度为500-750℃。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述催化剂I选自氧化镧、氧化铈、氧化锆、氧化钛、氧化锶、氧化钡、氢氧化锂、Fe_x1O_y1、V₂O₅、MoO₃、CO₃O₄、Pt-Rh、Ag-Au、Au/CO₃O₄、MgO、ZnO、氧化锶/氧化镧、氧化钡/氧化镧、氧化铈/氧化镧、氧化锰/氧化镧、氧化钛/氧化镧、氧化锌/氧化镧、氧化锡/氧化镧、氧化铋/氧化镧、Pt/氧化镧、Mo/氧化镧、Fe/氧化镧、Co/氧化镧、Ni/氧化镧、Cr/氧化镧、Cd/氧化镧、Sr/氧化镧、Ce/氧化镧、Yb/氧化镧、Sr_1.0Ce_0.9Yb_0.1Sm_0.2O_x2、La₅₀Nd₃₀Sr₂₀、Sr_1.0La_0.9O_x3中的至少一种，其中，Fe_x1O_y1中的x1为0.1-1；y1为0.1-1.5；Sr_1.0Ce_0.9Yb_0.1Sm_0.2O_x2中的x2为1.5-2.5；Sr_1.0La_0.9O_x3中的x3为1.5-3；

更优选地，所述催化剂I选自氧化镧、氧化铈、氧化锶、氧化锶/氧化镧、氧化钡/氧化镧、氧化铈/氧化镧、SrCeYb、Sr_1.0Ce_0.9Yb_0.1Sm_0.2O_x2、La₅₀Nd₃₀Sr₂₀、Sr_1.0La_0.9O_x3中的至少一种，其中，Sr_1.0Ce_0.9Yb_0.1Sm_0.2O_x2中的x2为2-2.5；Sr_1.0La_0.9O_x3中的x3为1.8-2.5；

优选地，所述催化剂I的颗粒为纳米颗粒，所述催化剂I的形貌选自纳米棒状、纳米片状、纳米花状、纳米中空状中的至少一种。