[发明专利]一种具有宽pH值应用范围的可见光助类芬顿试剂及其制备方法与应用

说明书

本发明公开了一种具有宽pH值应用范围的可见光助类芬顿试剂及其制备方法与应用。所述类芬顿试剂的分子式为：(H₃O)₂[Co^II(phen)(H₂O)₂]₂[Mo^VI₅O₁₅(PO₄)₂]·4H₂O，其中phen表示邻菲罗啉；所述试剂的晶体属于正交晶系，空间群为Pbcn，晶胞参数为所述类芬顿试剂可采用分步自组装法进行合成：将六水氯化钴溶于水后与邻菲罗啉混合并加热搅拌反应得混合液，然后将混合液与由(NH₄)₂MoO₄和KH₂PO₄组成的混合液混合后转移至反应釜在180℃下水热反应一周；将产物冷却、过滤、洗涤及干燥即可。所述试剂在pH＝3～9、可见光和H₂O₂条件下，50分钟内对常见有机污染物(甲基橙、罗丹明B)的降解率都超过了93％。此外，所述试剂作为异相光催化剂还具有良好的稳定性和重复利用率。

技术领域

本发明属于多金属氧酸盐领域，尤其是涉及一种具有宽pH值应用范围的可见光助类芬顿试剂及其制备方法与应用。

背景技术

著名的由Fe^II+H₂O₂构成的芬顿反应是一种高级的氧化反应体系，具有特别强的氧化能力且没有选择性，几乎可以氧化降解所有的有机污染物；其中，固相光(特别是可见光)助(类)芬顿催化剂可利用光能更为有效地催化降解有机污染物，同时催化剂可以有效地回收和循环利用而倍受关注。然而，传统的光助(类)芬顿试剂应用的pH值范围较窄(通常为3～5)常常会产生一些大的负面效应，例如：无法处理碱性污染物、在酸性条件下易产生其它有毒物质以及增加处理成本等等，从而限制了它在一些领域中的实际应用。到目前为止，研究报道具有宽pH值应用范围(特别是碱性)的光助芬顿催化试剂还十分少见。为此，开发一类新的具有更宽的pH值应用范围光(特别是可见光)助芬顿催化试剂具有十分重要的理论研究意义和实际应用价值(Doumic L.,Soares P.,Ayude M.et al.Enhancement of asolar photo-Fenton reaction by using ferrioxalate complexes for the treatmentof a synthetic cotton-texitile dyeing wastewater[J].Chem.Eng.J.2015,277:86-96；An,X.,Tang,Q.,Lan,H.et al.Polyoxometalates/TiO2 Fenton-like photocatalystswith rearranged oxygen vacancies for enhanced synergetic degradtion[J].Applied Catalysis B:Environmental,2019,244,407-413.)。