[发明专利]高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法

说明书

本发明公开了一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法，制备方法包括：S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体；S2、将浆料喷涂在滚动的燃料颗粒表面，烘干后形成粘附在燃料颗粒表面的包覆层；S3、制备核心素坯和核壳素坯；S4、将核心素坯装入核壳素坯内，热处理，得到陶瓷坯体；S5、固熔烧结，形成致密化的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块。本发明通过原位反应‑固熔烧结两步法制备获得高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块，实现燃料芯块的热导率高、肿胀低、易后处理和适合工业化生产等特点；提高核反应堆包壳破损情况下的核燃料包容性，阻止核燃料的泄漏，提高核电安全性；改善核燃料的耐高温性能，推动核燃料在高温堆的应用。

技术领域

本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法。

背景技术

随着工业的发展，对能源的需求量也越来越大，核能作为一种清洁能源备受各行各业的青睐。随着对核能利用率的快速增长，随之而来的安全问题也不容忽视。其中，堆芯燃料在极端事故环境下不发生熔化或不泄漏是核反应堆安全的重要保障。目前主要采用包壳来保证核燃料不泄漏，但包壳仍存在破损的可能性。美国提出的全陶瓷包覆燃料(FCM)，通过采用SiC惰性基体，使得安全性得到极大地提高。然而SiC惰性基体在辐照后热导率低于10W/m·K，导致燃料中心温度极易升高，同时FCM的SiC惰性基体会受到裂变产物Pd、Ag和Cs等的侵蚀，安全许用温度在1600℃以下。

碳化锆(ZrC)作为超高温陶瓷，具有优异的高温稳定性能(熔点为3530℃且不发生高温相变)，因其中子吸收截面小、耐核裂变产物腐蚀、辐照后热导率高、耐铅铋和熔盐腐蚀，作为新型反应堆弥散燃料的惰性基体具有大的前景。但是，ZrC的烧结温度高达2200℃左右，且高温烧结又易造成材料显微组织粗化严重。并且，ZrC烧结过程中通常需要添加烧结助剂，烧结助剂的使用不仅降低其高温性能，还会降低其耐腐蚀、抗辐照等综合性能。

发明内容

本发明要解决的技术问题在于，提供一种烧结温度低、热导率高、肿胀率低的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块及其制备方法。

本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块，包括以下步骤：

S1、将原料粉体分别制成浆料和混合粉体；

所述原料粉体包括五种或五种以上的金属粉体、金属氧化物粉体或金属氢化物粉体；

S2、将所述浆料喷涂在滚动的燃料颗粒表面，烘干后形成粘附在燃料颗粒表面的包覆层；

S3、将一部分所述混合粉体与带有包覆层的燃料颗粒按比例混合后，压制形成柱状的核心素坯；将另一部分所述混合粉体压制形成筒状的核壳素坯；

S4、将所述核心素坯装入所述核壳素坯内，在第一设定气氛下进行热处理，使所述核心素坯和核壳素坯中的原料粉体进行原位反应，得到陶瓷坯体；

S5、将所述陶瓷坯体在第二设定气氛下进行固熔烧结，形成致密化的高熵陶瓷惰性基弥散燃料芯块。

优选地，所述金属粉体、金属氧化物粉体和金属氢化物粉体中的金属包括Zr、Ti、Nb、Ta、V、Cr、Mo和W中至少五种；所述原料粉体的粒径为10nm～200μm。

优选地，步骤S1包括：

S1.1、将原料粉体与分散剂、有机溶剂进行混合形成浆料；

S1.2、将部分所述混合浆料通过干燥处理形成混合粉体；或者，将原料粉体与分散剂混合形成混合粉体。

优选地，在所述浆料中，所述有机溶剂与所述原料粉体的质量比例为1：1～3：1；所述分散剂占所述原料粉体的质量百分比为0.5％～4％。

优选地，所述分散剂为聚乙烯亚胺、四甲基氢氧化铵中至少一种；所述有机溶剂为无水乙醇、丙酮中至少一种。