[发明专利]一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法与应用

权利要求书

1.一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：

1）用水热合成法制备特殊晶面暴露的氧化锌模板，向锌离子水溶液中加入浓氨水并进行水热反应，其中浓氨水的体积占水热溶液总体积的15%-18%，浓氨水的质量浓度为25%-28%，锌离子在水热溶液中的摩尔浓度为0.5-0.6 mol/L，水热溶液体积占水热釜体积的30%-50%，水热时间4 h-24 h，水热温度85 ℃-115 ℃；

2）将特殊晶面暴露的氧化锌与去离子水混合、搅拌至均匀悬浊的状态，随后向该混合体系中缓慢滴加过渡金属盐的水溶液，其中氧化锌与过渡金属盐的摩尔比为99.5:0.5-97:3，从开始滴加计时，浸渍0.5 h-2 h，然后经过滤、洗涤、干燥，得到过渡金属单原子负载的氧化锌；其中所述特殊晶面暴露中的特殊晶面指非极性晶面；

3）将过渡金属单原子负载的氧化锌与2-甲基咪唑以1:0.8-1:3.6的摩尔比，以氩气为载气，在600 ℃-1000℃的温度条件下反应0.25 h-2 h，最终得到过渡金属单原子负载的碳基催化剂；

所述的过渡金属为铁、钴中的一种或其组合。

2.根据权利要求1所述的一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法，其特征在于，用水热合成法制备特殊晶面暴露的氧化锌时，浓氨水的体积占水热溶液体积的17.5%，锌离子在水热溶液中的摩尔浓度为0.57 mol/L。

3.根据权利要求1所述的一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤2）中，氧化锌与过渡金属离子的摩尔比为99:1，浸渍时长为1 h。

4.根据权利要求1所述的一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法，其特征在于，过渡金属单原子负载的氧化锌与2-甲基咪唑反应的摩尔比为1:2.4，反应温度为900℃，反应时间为30 min。

5.根据权利要求1所述的一种高负载量过渡金属单原子碳基催化剂的制备方法，其特征在于，所述特殊晶面暴露中的特殊晶面指非极性晶面（1010）。

6.根据权利要求1-5任一权利要求所述的方法制备得到的过渡金属单原子负载的碳基催化剂。

7.权利要求6所述的过渡金属单原子负载的碳基催化剂在电催化还原二氧化碳为一氧化碳的应用。

8.根据权利要求7所述的应用，其特征在于，以Ag/AgCl电极作为参比电极，以Pt柱作为对电极，以权利要求6的过渡金属单原子负载的碳基催化剂为原料制作工作电极，电解质溶液为0.1 M-0.5 M KHCO₃溶液，且为二氧化碳溶解饱和状态；在0.84 V-1.44 V范围内进行恒电压电催化还原。

9.根据权利要求8所述的应用，其特征在于，过渡金属单原子负载的碳基催化剂制作的工作电极，须在CV活化之后，再应用于电催化还原中。