[发明专利]一种负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法

权利要求书

1.一种负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

（1）先将锰盐和硝酸锌搅拌溶解于溶剂中，得溶液A，将含N有机配体搅拌溶解于溶剂中，得溶液B，再将溶液A和溶液B搅拌混合后，静置老化，离心，过滤洗涤，白色沉淀物进行冷冻干燥，得前驱体粉末；所述锰盐与硝酸锌的质量比为1:35～200；所述锰盐和硝酸锌与溶解的溶剂的质量体积比为1:25～100g/mL；所述冷冻干燥的温度为-10～-30℃，时间为12～72h；

（2）将步骤（1）所得前驱体粉末在惰性气氛保护下，进行一次热处理，得黑色粉末；

（3）将步骤（2）所得黑色粉末分散于锰盐溶液中，搅拌，冷冻干燥，得样品粉末；所述黑色粉末与锰盐溶液的质量体积比为1:5～100g/mL；所述锰盐溶液的摩尔浓度为0.05～0.50mol/L；所述冷冻干燥的温度为-10～-30℃，时间为12～72h；

（4）将步骤（3）所得样品粉末在惰性气氛保护下，进行二次热处理，得负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂；

所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂呈多面体结构，粒径为200～600 nm，金属Mn呈原子级分散，Mn、N、C元素分布均匀，Mn单原子中心配位结构为Mn-N₄-C₈；

所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂作为碱性介质中替代Pt/C的高效ORR电催化剂。

2.根据权利要求1所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）中，所述锰盐为羰基锰、乙酰丙酮锰、乙酸锰、氯化锰或硝酸锰中的一种或几种；所述硝酸锌与含N有机配体的质量比为1:0.8～2.0；所述含N有机配体与溶解的溶剂的质量体积比为1:20～200g/mL；所述含N有机配体为二甲基咪唑、六亚甲基四胺或乙二胺四乙酸中的一种或几种；所述溶剂为甲醇溶液、乙醇溶液或水中的一种或几种；所述搅拌溶解的温度均为室温，时间均为10～30min。

3.根据权利要求1或2所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（1）中，所述搅拌混合的温度为室温～140℃，时间为1～6h；所述静置老化的温度为室温～140℃，时间为6～24h。

4.根据权利要求1或2所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（2）中，所述一次热处理的温度为800～1000℃，时间为1～6h；所述惰性气氛为高纯氮气、高纯氩气、体积分数5%H₂/95%N₂的混合气或体积分数5%H₂/95%Ar的混合气。

5.根据权利要求3所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（2）中，所述一次热处理的温度为800～1000℃，时间为1～6h；所述惰性气氛为高纯氮气、高纯氩气、体积分数5%H₂/95%N₂的混合气或体积分数5%H₂/95%Ar的混合气。

6.根据权利要求1或2所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述锰盐为羰基锰、乙酰丙酮锰、乙酸锰、氯化锰或硝酸锰中的一种或几种；所述搅拌的温度为20～40℃，时间为1～6h。

7.根据权利要求3所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述锰盐为羰基锰、乙酰丙酮锰、乙酸锰、氯化锰或硝酸锰中的一种或几种；所述搅拌的温度为20～40℃，时间为1～6h。

8.根据权利要求4所述负载Mn单原子的N掺杂碳多面体催化剂的制备方法，其特征在于：步骤（3）中，所述锰盐为羰基锰、乙酰丙酮锰、乙酸锰、氯化锰或硝酸锰中的一种或几种；所述搅拌的温度为20～40℃，时间为1～6h。