[发明专利]铈锂双掺氯化铯锆闪烁晶体及其制备与在中子/γ射线双探测中的应用

说明书

本发明公开了一种铈锂双掺氯化铯锆闪烁晶体，该晶体是以设定比例的非等价单元取代晶体中的ZrCl₆八面体形成的Cs₂Zr_x/(Ce⁶Li)_1‑xCl₆体系；其分子式为Cs₂Zr_x/(Ce⁶Li)_1‑xCl₆，其中0＜x＜1。本发明以所述闪烁晶体的制备方法为例公开了一种非等价单元共取代策略，即将非等价元素以一个单元的形式取代，该策略可以应用于Cs₂ZrCl₆晶体的设计与改进。本发明还公开了所述铈锂双掺氯化铯锆闪烁晶体在中子/γ射线双探测中的应用。实验证实：本发明的晶体光致发光光谱显示Ce已成功掺入晶体，且自吸收很低，在430nm处为Ce³⁺的发光，506nm处为自陷激子发光。预示其作为制备中子/γ射线双探测材料具有广阔的应用前景。

技术领域

本发明涉及一种闪烁晶体及其制备与应用，尤其涉及一种铈锂双掺氯化铯锆闪烁晶体及其制备与在中子/γ射线双探测中的应用。

背景技术

精准探测中子、γ射线，是发展核科学、高效核利用、确保核安全的重要基础。实际场景下，中子与γ射线相伴相随，形成复杂辐射场。中子γ射线混合辐射场探测/甄别研究是当今核探测领域的热点和难点。

由于传统的能谱仪只能测量单一射线，需要2台能谱仪联用才能实现对复杂辐射场下中子、γ射线的获取和甄别，便携性和功耗限制了其应用。目前许多液体闪烁体、塑料闪烁体和无机闪烁晶体均可以实现中子/γ射线双探测，其中无机闪烁晶体由于稳定性高、透光性好，是目前最主流的中子/γ射线双探测材料。

Cs₂LiYCl₆:Ce³⁺(CLYC:Ce)因其在γ射线激发下特有的芯价发光成为了目前商业化应用最为广泛的无机闪烁体中子/γ射线双探测材料。1999年，荷兰代夫特(Delft)理工大学闪烁晶体研发团队发明了CLYC:Ce晶体，测得其闪烁光产额为20000photons/MeV。2005年，Bessiere A等第一次利用PSD开展CLYC:Ce晶体的研究，该晶体具有衰减时间约为1ns的芯-价快发光特性且这种快发光特性只存在于γ射线发光中，因而可以采用PSD办法更有效地区分和探测中子和γ射线，至此，CLYC:Ce晶体作为一种优异的中子/γ双探测晶体走入了国内外研究者的视野。2012年，RMD公司实现了CLYC:Ce晶体的工业化生产和商业化应用。尽管其对中子和γ射线都有很好的甄别和探测能力，可以实际使用，但由于该晶体具有易潮解性，制备成本高，产品售价十分昂贵。此外，由于掺杂离子带来的自吸收和发光不均匀性也使其的闪烁性能随着尺寸的增加而明显劣化。

1984年，Bryan等制备了Cs₂ZrCl₆单晶并测得其激发光谱和发射光谱，量子产率大于0.8，闪烁衰减时间为10us；2016年，Saeki等使用垂直布里奇曼法获得了Cs₂ZrCl₆晶体，切割、抛光后晶体尺寸为5×4×3mm³，测得了Cs₂ZrCl₆晶体的闪烁衰减时间常数为1.5和7.5us，闪烁光产额为25100photons/MeV；2021年，Buryi等使用垂直布里奇曼法生长了Cs₂ZrCl₆晶体，并对其进行了发光中心和电子捕获过程的研究。