[发明专利]一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法及其应用

权利要求书

1.一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法，其特征在于，利用IRMS法对多个黑火药样品的硫同位素进行分析，通过硫同位素比值的差异判断黑火药是否为同源，经统计学分析，当差异值P＜0.05时表明多个黑火药样品的硫同位素值有明显差异，则表明多个黑火药样品原料非同源，当差异值P≥0.05时表明多个黑火药样品的硫同位素值无明显差异，则多个黑火药样品原料来源无法区分。

2.如权利要求1所述一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法，其特征在于，所述硫同位素为δ³⁴S。

3.如权利要求1所述一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法，其特征在于，所述IRMS的分析条件为He流速：20ml/min；O₂流速：5ml/min；氧化管温度：800℃；还原管温度：620℃；色谱柱温度：60℃。

4.如权利要求1所述一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法，其特征在于，所述IRMS法是将黑火药待测品研磨成粉末，过60目筛后，直接置于同位素比质谱仪中进行分析。

5.如权利要求1所述的一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用。

6.如权利要求5所述的一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用，其特征在于，步骤包括：先利用ICP-MS法对多个黑火药样品中的特征微量元素含量进行测定，再利用IRMS法对多个黑火药样品的硫同位素值进行测定，然后统计分析硫同位素比值的差异和微量元素含量的差异判断黑火药是否为同源，当微量元素含量和硫同位素比值的差异值P＜0.05时，则表明样品原料非同源，反之，即P≥0.05则表示样品原料来源无法区分。

7.如权利要求6所述的一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用，其特征在于，所述特征微量元素为Ca、Mn、Ga、Sr、Ba、Eu、Tm、Yb、Lu和U。

8.如权利要求6所述的一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用，其特征在于，所述ICP-MS的分析条件为射频功率：1325W，等离子体流量：16L/min，雾化器流量0.9L/min，辅助流量1.5L/min，数据采集方式：跳峰采集。

9.如权利要求6所述的一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用，其特征在于，所述ICP-MS法是先用硝酸对黑火药待测品机械预消解，再利用过氧化氢进行充分消解后，冷却至室温，加入Re溶液作为内标，定容、吸收后，置于电感耦合等离子体质谱仪中进行分析。

10.如权利要求5所述一种硫同位素比值区分黑火药来源的方法在黑火药溯源中的应用，所述应用方法包括如下步骤：

步骤1微量元素分析

1.1取黑火药待测品置于消解罐中，加入硝酸，于100℃下预消解2h，再加入过氧化氢，置于微波消解仪中继续消解2h，待消解结束后，冷却至室温，加入Re溶液作为内标，超纯水定容、稀释，获得待测品消解液；

1.2利用ICP-MS法测定黑火药待测品消解液中Ca、Mn、Ga、Sr、Ba、Eu、Tm、Yb、Lu和U这10种特征微量元素，并利用SPSS 23.0软件处理；

1.3利用PCA聚类分析，将微量元素含量差异小的分为一类；

步骤2硫同位素分析

2.1取黑火药待测品研磨成粉末过60目筛后，密封备用；

2.2利用IRMS法测定黑火药待测品中的δ³⁴S同位素比值(计为δ³⁴S值)，利用SPSS 23.0软件处理数据；

2.3根据PCA聚类分析结果以及δ³⁴S值的差异性判断黑火药待测品来源是否相同，其中PCA分为一类且δ³⁴S值呈现非显著性差异的样品，判断结论为来源相同，其他情况的结论均为来源不相同；

所述显著性差异为P＜0.05。