[发明专利]负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料及其制法与应用

权利要求书

1.一种负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料的制备方法，其特征在于包括：

使包含2-氨基对苯二甲酸、铝源、铁源和溶剂的第一混合反应体系反应，制得碳材料前驱体；

以及，对所述碳材料前驱体进行煅烧、碱刻蚀处理，制得负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料。

2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于具体包括：

将2-氨基对苯二甲酸与溶剂混合形成2-氨基对苯二甲酸溶液；

将铝源、铁源分批次于110～140℃加至所述2-氨基对苯二甲酸溶液中反应8～12h，再经洗涤干燥处理，制得所述碳材料前驱体。

3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述铝源包括氯化铝或硝酸铝；

和/或，所述铁源包括氯化铁或硝酸铁；

和/或，所述溶剂包括N，N-二甲基甲酰胺或N，N-二甲基乙酰胺；

和/或，所述铝源与铁源的摩尔比为3～5∶1；

和/或，所述溶剂与2-氨基对苯二甲酸的摩尔比为400～500∶1。

4.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：将铝源、铁源分6～7次添加至所述2-氨基对苯二甲酸溶液中，且每次加入的铝源、铁源的比例相同；

和/或，分批次添加铝源、铁源的每次间隔时间为10～30min；

和/或，添加铝源、铁源后的加热反应的时间为8～12h。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于具体包括：使所述碳材料前驱体于550℃～600℃煅烧1～3h；

和/或，所述制备方法具体包括：将煅烧处理所获产物置于碱溶液中刻蚀处理12～24h；优选的，所述碱溶液的浓度为0.1～2.0mol/L；优选的，所述煅烧处理所获产物与碱溶液的质量体积比为100～500mg∶100ml；优选的，所述碱溶液中的碱性物质包括氢氧化钠或氢氧化钾。

6.由权利要求1-5中任一项所述制备方法制得的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料，其特征在于：所述负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料中的铝单原子、铁单原子均以单原子状态均匀分散于所述复合碳材料中；优选的，所述复合碳材料中铝单原子的含量为1～4wt％；优选的，所述复合碳材料中铁单原子的含量为0.8～1wt％；优选的，所述复合碳材料中铝与氧形成AlO₄的配位结构，铁与氮和氧形成FeN₄O₂的配位结构。

7.权利要求6所述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料于制备环状碳酸酯中的应用。

8.一种热催化合成环状碳酸酯的催化剂，其特征在于包括权利要求6所述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料。

9.一种热催化合成环状碳酸酯的方法，其特征在于包括：

在加热条件下，向包含环氧烯烃、催化剂、助催化剂和氧化剂的第二混合反应体系通入二氧化碳，并于CO₂压力为0.5～1MPa，温度为50～80℃的条件下搅拌进行串联反应8～14h，制得环状碳酸酯；

其中，所述催化剂为权利要求6所述的负载铝单原子和铁单原子的复合碳材料或权利要求8所述的热催化合成环状碳酸酯的催化剂。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于：所述环氧烯烃包括苯乙烯、4-甲基苯乙烯、4-氟苯乙烯、4-三氟甲基苯乙烯、α-苯乙烯、4-氯苯乙烯中的任意一种或两种以上的组合；

和/或，所述助催化剂包括四丁基溴化铵；

和/或，所述氧化剂包括叔丁基过氧化氢；

和/或，所述环氧烯烃、氧化剂、催化剂与助催化剂用量比为2mmol∶4～5mmol∶20～50mg∶0.1mmol。