[发明专利]一种通过还原性气氛优化界面的二氧化碳电催化材料及其制备方法和应用

说明书

本发明公开了一种通过还原性气氛优化界面的二氧化碳电催化材料及其制备方法和应用，所述电催化材料制备方法如下：在水热法合成氧化亚铜的过程中调控通入还原性气氛（CO、H₂、NH₃气体的一种或多种）的流速，得到优化界面的铜基电催化材料。本发明提供的还原性气氛优化界面的铜基电催化剂在电催化转化CO₂为C₂H₄的选择性上表现出优异的性能，能够抑制CO₂RR的C₁途径和HER，并有利于C₂₊产物的生产，同时提高C₂H₄了的选择性和法拉第效率。

技术领域

本发明属于催化剂制备技术领域，尤其涉及一种通过还原性气氛优化界面的二氧化碳电催化材料及其制备方法和应用。

背景技术

二氧化碳的利用有助于结束人为碳循环。电化学还原是一种很有前途的战略，它利用可再生电力将CO₂转化为燃料和增值原料。在这些产品中，C₂₊碳氢化合物和氧化物，如乙烯（C₂H₄）、乙醇（EtOH）和正丙醇（n-PrOH）等高附加值的化学品或燃料，既可以“变废为宝”，还能减缓由碳排放引起的温室效应。电化学还原CO₂的研究，是目前世界范围内的研究热点，符合人类可持续发展的理论，具有重要的现实意义。然而，通过二氧化碳还原反应（CO₂RR）以高选择性催化这些多碳化合物的形成仍然具有挑战性；相对较低的法拉第效率（FEs）和C₂₊生产的高过电位仍然使CO₂的电还原远离实际应用技术；反应的多步骤性质和多条竞争路径使得为所需C₂₊产品设计催化剂成为一个具有挑战性的问题。

迄今为止，铜基材料在电催化CO₂转化为C₂₊碳氢化合物和氧化物方面是最有效的。利用材料化学来控制铜表面，以指导每个反应步骤中中间体的结合为目标，提供了进一步提高对所需多碳产品选择性的途径。其中，改进铜基催化剂FEC₂H₄的工作重点是优化金属CuNPs的尺寸、形貌和暴露晶面。而原始Cu₂O的电化学还原而导致的重建Cu表面有利于C-C耦合到C₂₊产物，并抑制CO₂RR期间的竞争性析氢反应（HER），因此在生产高选择性C₂H₄时，Cu₂ONPs比金属Cu NPs更有效。对Cu₂O NPs的研究表明，具有不同晶面的NPs表现出不同的稳定性和不同的催化活性。但是氧化亚铜在合成过程中并不能很好地完成对于所需晶面的生长。

因此，发明了一种用于优化氧化亚铜界面的能够有效提高C₂₊产物的选择性和转化率的新型电催化材料制备方法。本发明通过一种还原性气氛，提高活性位点密度，优化暴露晶面，提高表面粗糙度，促进电子传输速率，并且降低关键中间体的形成势垒，极大程度上提高了催化剂活性和选择性。

发明内容

本发明的目的为针对现有铜基催化剂的催化活性低，电势较高、法拉第效率较差及电流效率较低等技术问题，提出一种通过还原性气氛优化界面的二氧化碳电催化材料及其制备方法和应用。

为解决以上技术问题，本发明采取的技术方案是：

所述的一种通过还原性气氛优化界面的二氧化碳电催化材料的制备方法，所述制备方法如下：在水热法合成氧化亚铜的过程中调控通入含有还原性气氛（CO、H₂、NH₃气体的一种或多种）的混合气的流速，得到优化界面的铜基电催化材料。