[发明专利]有机相中合成石墨烯负载贵金属催化剂的制备方法

摘要

本发明公开了一种有机相中合成石墨烯负载贵金属催化剂的制备方法，属于催化剂及其制备技术领域。该方法主要包括以下步骤：制备预氧化石墨粉；制备亮黄色氧化石墨溶液；制备氧化石墨固体；将氧化石墨分散于N-甲基吡咯烷酮溶液中，通过超声处理将氧化石墨剥离，制成氧化石墨烯的N-甲基吡咯烷酮溶液；将氧化石墨烯的N-甲基吡咯烷酮溶液中加入稳定剂和贵金属的前驱体充分混合后加热，一步得到石墨烯负载单分散贵金属催化剂。采用本发明所制备的石墨烯负载型贵金属纳米粒子催化剂具有良好的结构稳定性、较高的比表面积，其分散度好，稳定性高，活性高。

主权项

一种有机相中合成石墨烯负载贵金属催化剂的制备方法，其特征在于包括以下几个步骤：步骤1：将石墨粉，缓慢加入含过硫酸钾和五氧化二磷的浓硫酸中并保持搅拌，在80～90℃油浴中反应3～12小时后，加入去离子水洗涤，干燥处理后得到预氧化石墨粉； 步骤2：在0～5℃下将预氧化石墨粉缓慢加入强氧化酸中并搅拌，然后将含钾强氧化剂分批加入到强氧化酸中并保持搅拌，最后用水浴加热至35～40℃，反应2～8小时后加入去离子水，得到褐色石墨悬浊液；然后加入双氧水和去离子水，得到亮黄色石墨稀释液；所述的强氧化酸为浓硫酸或高氯酸，所述的含钾强氧化剂为高锰酸钾或高氯酸钾； 步骤3：将亮黄色石墨稀释液过滤后得到黄褐色的滤饼，将滤饼进行酸洗处理后分散于水中，经离心分离后得到氧化石墨凝胶，将其干燥处理后得到黑褐色氧化石墨固体；步骤4：将氧化石墨固体分散于N‑甲基吡咯烷酮溶液中，通过超声剥离处理0.5～3小时，得到N‑甲基吡咯烷酮溶液分散的氧化石墨； 步骤5：在惰性气氛条件下，将氧化石墨烯的N‑甲基吡咯烷酮溶液中，加入稳定剂和贵金属前躯体，将该溶液在180～200℃下反应1～12 小时，得到石墨烯负载的单分散贵金属纳米颗粒复合物；所述的贵金属前躯体是贵金属铂、钯、银、钌、金中的任意一种或一种以上的合金；所述的稳定剂为脂肪胺或膦类化合物，其中脂肪胺为油胺；其中膦类化合物为三辛基膦（TOP）、三辛基氧化膦(TOPO)、三苯基膦(TPP)、磷酸三甲酚酯(TCP)、三(2‑呋喃)膦(TFP)、1,3‑双二苯基磷丙烷(DPPP)、 1,2‑双二苯基膦乙烷(DPPE)、1,4‑双(二苯基膦)丁烷（DPPB）、双(二苯磷)‑1,1'‑联萘(BINAP)、间‑(二磺化三苯基膦二钠盐)（TPPDS）、1,1’‑ 二(二苯基膦)二茂铁(DPPF)、2,2'‑双(二苯基磷)联苯（BIPHEP）中任意一种。