[发明专利]一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法

摘要

本发明公开一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，首先制备氧化石墨烯(GO)，再通过液-液界面聚合法制备聚苯胺/氧化石墨烯(PANI/GO)，接着将PANI/GO干燥后转移到管式炉中，在800℃条件下高温处理2小时，制备得到NGs。将NGs超声分散到水溶液中与氯铂酸按照一定的质量比混合均匀，在混合溶液中缓慢加入硼氢化钠(NaBH4)磁力搅拌8小时，即制得NGs负载铂纳米粒子催化剂(Pt/NGs)，它以NGs为催化剂载体，无需任何化学修饰，即可将铂纳米粒子均匀地负载到NGs表面。氮原子掺杂到石墨烯(GNs)的分子结构中不仅为PtNPs负载提供了大量的活性位点，而且增强了PtNPs与NGs载体的相互作用，提高了纳米复合材料的催化稳定性和催化活性。

主权项

一种氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备方法，其特征在于所述的制备方法包括以下步骤：（1）氧化石墨烯的制备：采用改进的Hummers方法制备氧化石墨烯，具体合成过程如下：将1.0 g石墨和1.0 g NaNO3加入46 mL浓度为98%的硫酸溶液中，冰浴机械搅拌20分钟后，缓慢加入6.0 g KMnO4，转入水浴中控制温度为35 °C，继续搅拌60分钟后，从水浴中取出置入室温条件下加入80 mL的二次蒸馏水，搅拌30分钟后，再加入200 mL的二次蒸馏水，再缓慢加入6 mL质量比为30 wt% H2O2溶液，在室温条件下反应1小时，反应结束后用二次蒸馏水清洗至滤液为中性，将所得产物分散到500 mL二次蒸馏水中，在超声波功率为150 W‑200 W条件下超声2小时，即制得均匀分散的GO；（2）液‑液界面聚合法合成聚苯胺/氧化石墨烯纳米复合材料：取500 mg苯胺溶于500 mL二氯甲烷中，转移至1200 mL反应瓶中作为底部有机层；将15 mg GO和500 mg FeCl3·6H2O均匀分散在500 mL浓度为1mol/L的HCl溶液中，将混合溶液沿着瓶壁轻轻倒入上述有机溶液的上层，建立液‑液界面体系；在30 °C条件下反应48小时后收集上层溶液，再用二次蒸馏水离心清洗产物，离心清洗转速为10000 r/min, 离心时间为5分钟，产物在40 °C条件下真空干燥48小时，即制得PANI/GO纳米复合材料；（3）高温热处理法制备氮掺杂石墨烯：取10 mg PANI/GO置于管式炉中，在氩气保护下800 °C高温处理2小时，冷却到室温，即制得NGs；（4）氮掺杂石墨烯负载铂纳米粒子催化剂的制备：取5 mg新制备的NGs纳米复合材料分散在10 mL二次蒸馏水中，在超声波功率为150 W‑200 W的条件下超声40分钟，再加入5 mg H2PtCl6，继续超声30分钟；接着在磁力搅拌条件下，缓慢加入30 mL浓度为 0.05 mol/L的NaBH4溶液，转速为300 r/min的条件下搅拌8小时，将所得产物离心并用二次蒸馏水清洗，离心清洗的转速为10000 r/min, 离心时间为5分钟，产物在40 °C真空干燥48小时，即制得Pt/NGs催化剂。