[发明专利]一种碳纳米管催化剂自循环利用的方法

摘要

本发明公开了属于新型材料制备技术领域的一种碳纳米管催化剂自循环利用的方法。本发明方法采用含过渡金属和氧化镁载体的催化剂进行碳纳米管生长，通过化学提纯获得固相碳纳米管产品和含催化剂组分的液体；采用乙二胺四乙酸二钠盐以及碱性物质进行催化剂循环、再生，获得自循环的碳纳米管催化剂用于碳纳米管的绿色循环生长。本发明提供的催化剂自循环再生的方法，避免了碳纳米管纯化过程中含催化剂元素的废液排放及其带来的潜在环境污染，提供了一种绿色宏量制备碳纳米管的新方法。

主权项

一种碳纳米管催化剂自循环利用的方法，其特征在于，该方法包括下列步骤：1)以过渡金属作为催化剂活性组分，氧化镁作为催化剂载体，通过化学气相沉积法制备碳纳米管；2)将上述碳纳米管产物输送到提纯装置，加入酸进行反应；3)进行液固分离，收集固体与液体；固体经反复润洗、干燥、弱氧化处理或真空高温处理得到碳纳米管产品，封装保存；液体输送到催化剂回收装置；4)向催化剂分离所得的液体中加入乙二胺四乙酸二钠盐以络合溶液中的金属离子，加入碱性化合物将混合溶液的pH调至7‑10，进行液相共沉淀反应，反应时间1‑24小时，得到含有固相沉淀的混合物；5)进行液固分离，反复润洗后收集分离所得的固体；6)将分离得到的固体输送到催化剂负载装置，向其中加入水至1％‑40％的固含率，然后加入催化剂活性组分，制备得到碳纳米管生长催化剂；反应后催化剂进行液固分离、干燥、煅烧作为碳纳米管催化剂备用；7)将备用碳纳米管催化剂返回步骤1)，进行碳纳米管的生长；所述过渡金属为Fe、Co、Ni、Mo、W中的一种以上；步骤2)中所述的酸为盐酸、硫酸、硝酸、醋酸、碳酸、甲酸中的一种以上；步骤2)中反应温度为0‑100℃、反应时间为0.1‑24小时；步骤4)中所述的碱性化合物为碳酸铵、碳酸钠、碳酸氢铵、碳酸氢钠、氨水、氢氧化钾、碳酸钾中的一种以上；所述催化剂回收装置为搅拌釜、浆态床、鼓泡床的一种以上；所述催化剂负载装置为搅拌釜、水热釜、浆态床中的一种以上。