[发明专利]一种CO2高效转化制低碳烯烃的催化剂

摘要

本发明涉及一种CO2高效转化制低碳烯烃的催化剂及其制备方法。其特点是催化剂的结构式为A‑(B(CxFey)Oz)‑Fe/S，其中x+y＝2，z＝3.2‑4.2，A为碱金属或碱土金属元素，B为过渡金属元素的二价离子，C为过渡金属元素的三价离子，S为载体，A‑(B(CxFey)Oz)‑Fe为活性成分。本发明是针对目前CO2加氢反应制低碳烯烃收率较低的问题，提供了一种CO2高效转化制烯烃的(Fe基)催化剂及制备方法。将催化剂用于CO2加氢反应得到的主产物为低碳烯烃(丙烯、乙烯和丁烯)。CO2转化率达到60％以上，低碳烯烃选择性达到60％以上，具有制备方法简单、成本低廉及催化性能高效的特点。

主权项

一种CO2高效转化制低碳烯烃的催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：催化剂的结构式为A‑(B(CxFey)Oz)‑Fe/S，其中x+y＝2，z＝3.2‑4.2，A为碱金属或碱土金属元素，B为过渡金属元素的二价离子，C为过渡金属元素的三价离子，S为载体，A‑(B(CxFey)Oz)‑Fe为活性成分；(1)称取一定量含有Zr、Al、Si的固体氧化物、可溶盐或分子筛的载体S加入到一定量的A元素与Fe元素的0.1‑0.5mol/L硫酸盐或硝酸盐的混合溶液中，充分搅拌均匀待用，标记为样品D，其中按Fe元素的三价氧化物计算，与载体的质量比为1:6‑8，与A元素氧化物的质量之比为1:0.01‑0.20；(2)将B元素、C元素以及Fe元素可溶0.1‑0.5mol/L的硫酸盐或硝酸盐，按元素物质的量B/(C+Fe)＝1:2的比例混合并充分搅拌均匀，氮气保护下从常温升温至323‑373K，然后缓慢加入与B元素相等物质的量的0.1‑2mol/L的NaOH溶液或氨水进行沉淀，然后降至室温，切换为纯净的空气鼓泡老化10‑24h，记为样品E；接着加入一定量步骤(1)得到的样品D，控制D样品中的Fe元素与B元素的物质的量之比为1:0.004‑0.25，充分搅拌均匀，然后将得到的悬浊液在333‑363K下烘干，进一步在氮气氛下373‑393K干燥6‑18h，573‑873K煅烧3‑10h，得到固体样品F；(3)将得到的固体样品F在10‑25MPa下压片，筛取20‑40目的颗粒，然后在623‑723K用氢气流即含1‑30％氢气的氮气还原1‑10h，还原后降至室温，用氧气含量0.1‑2％的含氧氮气钝化5‑24h，即得到催化剂。