[发明专利]Tb3-xPrxNbO7-沸石复合多孔纳米催化材料的制备及应用

摘要

本发明通过固相反应‑流变相法制备新型粉末催化材料Tb3‑xPrxNbO7(0.5≤x≤1)；采用直接复合煅烧法制备Tb3‑xPrxNbO7(0.5≤x≤1)‑沸石复合多孔纳米催化材料，沸石粒径为0.06‑2微米，Tb3‑xPrxNbO7(0.5≤x≤1)包裹后粒径为0.09‑1.3微米；利用直接溶胶凝胶法制备光电极Tb3‑xPrxNbO7(0.5≤x≤1)。在上述材料应用中，通过光源和光催化材料构成的反应系统降解废水中的有机污染物毒死蜱、亚甲基蓝、磺胺甲恶唑等，光源为氙灯，安装截止滤光片(λ＞420nm)，采用磁力搅拌，使光催化剂均匀分布在水溶液内，并同时采用充氧曝气；整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。此外，使用Tb3‑xPrxNbO7(0.5≤x≤1)粉末为催化剂，或分别负载Pt、NiO和RuO2辅助催化剂，光源为氙灯或高压汞灯，在密闭的由多个阀门控制的玻璃管路内部照明反应器内进行分解水制取氢气。

主权项

1.粉末催化材料Tb3‑xPrxNbO7的制备方法，其中0.5≤x≤1，其特征是：(1)粉末催化材料Tb3‑xPrxNbO7的制备，其中0.5≤x≤1：采用固相反应——流变相的方法制备Tb3‑xPrxNbO7光催化粉末材料，其中0.5≤x≤1；1)以纯度为99.99％的Tb2O3、Pr2O3、Nb2O5为原材料，按照摩尔比(3‑x)∶x∶1，其中0.5≤x≤1，准确称取总质量2.00g质量纯度99.99％的Tb2O3、Pr2O3、Nb2O5，在球磨机中研磨4h，再在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制；将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，取出，研磨至粉末状；2)称取上述Tb2O3、Pr2O3、Nb2O5总质量的3％的蔗糖，与上述Tb2O3、Pr2O3、Nb2O5粉末充分混合，然后在球磨机中研磨，球磨4h制得淡黄色浆料；3)将上述淡黄色浆料置于100ml烧杯中，加入10.00mL去离子水，在80℃的恒温水浴锅中搅拌2h得到黏稠的流变相混合物，将此混合物放在密封罐中，100℃恒温10h后取出，冷却至室温，80℃恒温烘干4h，取出，冷却至室温，置于研钵中研磨1h，过120目筛子，得到前驱体；4)将上述前驱体粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480‑800min；e.由730℃升温至1140±50℃，升温时间为50±10min；f.在1140±50℃保温1200±100min，炉冷；粉末压片经最高温度1140±50℃保温1200±100min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06‑0.31微米，最终制备成功纯净的Tb3‑xPrxNbO7粉末光催化材料，其中0.5≤x≤1；(2)采用微波辅助——共沉淀法制备粉末光催化材料Tb3‑xPrxNbO7，其中0.5≤x≤1∶1)用电子天平称取0.008molTb(NO3)3加入盛有20mL去离子水的100mL烧杯中，放入搅拌子，在磁力搅拌器上搅拌，使之溶解，配成所需要的浓度；2)用电子天平称取0.004molPr(NO3)3加入盛有20mL去离子水的100mL烧杯中，用玻璃棒缓慢搅拌，使之溶解，配成所需要的浓度；3)用电子天平称取0.004molNaNbO3加入盛有20mL去离子水的100ml烧杯中，用玻璃棒缓慢搅拌，使之溶解，配成所需要的浓度；4)在不断搅拌的条件下，同时将步骤2)和步骤3)中所配制的溶液逐滴加入步骤1)的溶液中，滴加完毕后，用5％的氨水调节pH＝10，再将所得混合反应溶液置于微波炉中，800W功率下，加热10min，取出，室温下静置沉淀，倒去上清液，将剩余溶液经布氏漏斗抽滤，然后再用去离子水洗涤数次，直至滤出液成中性，将所得固体粉末置于烘箱中，80℃烘干8h；5)将上述干燥后粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温240min，炉冷；粉末压片经最高温度730℃保温240min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06‑0.31微米，最终制备成功纯净的Tb3‑xPrxNbO7粉末光催化材料，其中0.5≤x≤1。