[发明专利]大比表面积石墨相氮化碳光催化剂及其在光催化降解TCP反应及光催化制氢气反应中应用

摘要

本发明属于半导体光催化技术领域，具体涉及大比表面积石墨相氮化碳光催化剂及其在光催化降解TCP反应及光催化制氢气反应中应用；其采用介质阻挡放电等离子体发生器，以N2为放电气体对三聚氰胺，双氰胺，尿素等催化剂前驱体进行放电，使前驱体缩聚。本发明具有操作简便，耗时短，能耗低，产物催化剂活性高，稳定性好等优点。由于此方法制备的催化剂具有更大的比表面积，更强的可见光吸收能力及更高的电子‑空穴分离效率，使催化剂在可见光的照射下具有对有机污染物的较强的催化降解能力及光催化分解水制氢气能力。该催化剂用于TCP的光催化降解过程及光催化分解水制氢气过程。

主权项

一种大比表面积的石墨相氮化碳光催化剂在光催化降解TCP反应及光催化制氢气反应中应用，其特征在于：以氮气为放电气体，采用介质阻挡放电等离子体发生器对催化剂前驱体双氰胺进行放电处理；介质阻挡放电等离子体发生器由一支石英管和两支电极组成；使用直径为2.5mm的不锈钢线为高压电极，并安装于石英管轴心位置，一端与交流电源相连接；以紧密缠绕在石英管外部的铝箔为接地极，并使其与大地相连；将0.5g的双氰胺放入石英管中，放电频率调至10kHz，调压器输入电压为80V，氮气流速为70mL/min，放电时间为30 min；反应结束后将输入电压缓慢调零后关闭发生器；待催化剂冷却后取出，得到大比表面积的石墨相氮化碳光催化剂；由BET方程计算得出的催化剂的比表面积为36.6m 2g‑1;将100 mL浓度为60×10‑6 g·mL‑1的染料TCP加入石英反应器，催化剂用量为0.1 g，光源为110 W高压钠灯，用滤光片滤去波长400 nm以下的紫外光，在搅拌的条件下向染料溶液中通入空气，反应条件为30 oC，标准大气压，反应时间为4h；每间隔30 min取出5mL染料溶液离心分离除去催化剂后将上清液转入高效液相色谱仪分析转化率，分离柱为250mm×4.6mm及5μm的ODS‑C18反相色谱柱，流速为1 mL/min，紫外检测波长为210 nm，流动相为甲醇/水= 90:10，柱温为室温，进样体积为20 μL；TCP 降解率为82%；向100mL含10vol%三乙醇胺的溶液中加入0.1g光催化剂后，避光超声分散10 min，将混合液转入石英反应器中；光源采用300 W氙灯，用滤光片滤去波长400 nm以下的紫外光；光斑垂直向下从反应器顶部照射样品；光照前，用真空泵将反应器内的空气完全祛除；每小时采集一次气体样品进行H2含量的定量分析；分析采用GC7900型气相色谱仪，检测器为TCD检测器，色谱柱为5A分子筛，N2做载气；氢气产率在 80～95 μmol/h 之间。