[发明专利]一种含钴包覆颗粒及其制备方法

摘要

本发明提出一种用于反应堆内不同燃料元件示踪的含钴包覆颗粒设计，所述含钴示踪包覆颗粒具有多层结构，颗粒的核芯为含钴的陶瓷颗粒，所述陶瓷颗粒为弥散分布单质钴或钴的化合物的碳化物或氧化物陶瓷；核芯尺寸为200～900μm，核芯含钴质量分数为0.1％～35％；从核芯向外依次为低温包覆碳化硅层、内层热解炭层、高温包覆碳化硅层和外层热解炭层。本发明设计了一种全陶瓷的多层包覆含钴包覆颗粒形式，将钴元素束缚在包覆颗粒的内部。特别的，本发明设计了一种低温包覆碳化硅层作为包覆层的最内层，防止包覆过程及后续处理中钴的析出，避免了堆内运行条件下示踪颗粒对反应堆内部环境的影响。

主权项

一种含钴包覆颗粒，其特征在于，所述含钴包覆颗粒具有多层结构，其核芯为含钴的陶瓷颗粒，所述陶瓷颗粒是以碳化物或氧化物为基体，钴或钴的氧化物分散在碳化物或氧化物基体中；核芯尺寸为200～900μm，核芯含钴质量分数为0.1％～35％；从核芯向外依次为低温包覆碳化硅层、内层热解炭层、高温包覆碳化硅层和外层热解炭层；所述含钴包覆颗粒通过以下步骤制备：1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1000～1200℃，放入含钴的陶瓷颗粒；2)流化床反应器加热至1200～1450℃，以甲基三氯硅烷、二甲基二氯硅烷或三甲基一氯硅烷中的一种为前驱体原料，加热为蒸汽，前驱体原料蒸汽以氢气为载带气体，通入到流化床反应器中，进行化学气相沉积得到低温碳化硅层，化学气相沉积进行的时间为1～6h；3)将流化床反应器温度控制为1100～1400℃，通入乙炔或丙烯气体进行内层热解炭层的包覆；4)将流化床反应器温度升至1500～1650℃，前驱体原料蒸汽以氢气为载带气体通入到流化床反应器中，进行化学气相沉积得到高温碳化硅层，化学气相沉积进行的时间为1～4h；5)将流化床反应器的温度控制在1100～1400℃，通入乙炔或丙烯气体进行外层热解炭层的包覆。