[发明专利]含硫、氮和过渡金属元素大孔碳氧还原催化剂的制备方法

摘要

本发明涉及氧还原催化剂的制备方法，旨在提供一种含硫、氮和过渡金属元素大孔碳氧还原催化剂的制备方法。该方法是将硫脲溶液加入葡萄糖溶液，于水浴中滴加盐酸，反应得到葡萄糖硫脲预聚体溶液；将含过渡金属盐和纳米CaCO3粉末的悬浊液加入其中，加热反应后喷雾干燥，得到催化剂前驱体；然后升温进行深度聚合、碳化；冷却球磨，再使用盐酸去除模板，漂洗后干燥，得到产品。本发明将过渡金属元素在多孔材料形成前加入，能够形成更多的催化中心，是催化中心的分布更加均匀。得到的催化剂比表面积大，导电性好，具有极高的催化活性，特别适用于大电流工作状况。合成的非贵金属催化剂可用于多种燃料电池，也可作为空气电池的阴极催化剂，成本低廉。

主权项

一种含硫、氮和过渡金属元素大孔碳氧还原催化剂的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：取3.96 g葡萄糖，加热至 40℃后溶解于 3 mL 去离子水中，得到葡萄糖溶液；取1.52～9.12 g硫脲，加热至40℃后溶解于 4～12 mL 去离子水中，得到硫脲溶液；将硫脲溶液加入葡萄糖溶液，葡萄糖与硫脲的质量比为 1∶0.38～2.3；混合液置于85 ℃水浴中，再向其中滴加 0.5 mL 盐酸，充分搅拌；反应45 分钟后液体粘度增大，颜色由无色经浅黄变为橙红色后，加入40 mL 去离子水中终止聚合，冷却，得到葡萄糖硫脲预聚体溶液；取30 mL 含0.1～1毫摩尔过渡金属盐的水溶液，将5 g纳米CaCO3粉末均匀分散于其中，得到悬浊液；将悬浊液加入到前述葡萄糖硫脲预聚体溶液中，在85℃水浴条件下加热并搅拌；反应50 分钟后喷雾干燥，得到催化剂前驱体；氮气氛下，将催化剂前驱体从室温以 10℃/min 的速度升温至 160℃，保温 2小时，进行深度聚合；然后以 10℃ /min 的速度升温至 900℃，保温 2小时，进行碳化；冷却后取出，球磨后得到黑色粉末；然后使用50 mL的10 wt%盐酸，搅拌处理2小时去除模板；再以去离子水漂洗后干燥，得到大孔碳氧还原催化剂；所述过渡金属是下列元素中的至少一种：Mn、Fe、Co、Ni或Cu。