[发明专利]一种聚酰亚胺基复合碳气凝胶及其制备方法

摘要

本发明属于碳气凝胶技术领域，具体为一种聚酰亚胺基复合碳气凝胶及其制备方法。本发明的聚酰亚胺基复合碳气凝胶，其组成包括水溶性聚酰亚胺前驱体‑聚酰胺酸、氧化石墨烯、单壁或多壁碳纳米管。本发明利用氧化石墨烯或碳纳米管或二者的杂化体上的含氧基团，将氧化石墨烯或碳纳米管或二者的杂化体作为聚酰胺酸的交联剂，以氢氧化钾为活化剂，在热的作用下使聚酰胺酸交联及亚酰胺化，再通过高温碳化和活化，制备得到具有高比表面积的聚酰亚胺基复合碳气凝胶。本发明的聚酰亚胺基复合碳气凝胶孔隙率高、比表面积大，且孔径大小均一、分布均匀，可用作催化剂载体材料、储氢材料、吸附材料及超级电容器、锂离子电池等新能源器件的电极材料。

主权项

一种聚酰亚胺基复合碳气凝胶的制备方法，其特征在于具体步骤如下：（1）将氧化石墨烯分散于去离子水中，超声得到稳定分散的氧化石墨烯水分散液；（2）将酸化的碳纳米管分散于去离子水中，超声得到稳定分散的碳纳米管水分散液；（3）将氧化石墨烯与原始碳纳米管，或氧化石墨烯与酸化碳纳米管分散于去离子水中，超声得到稳定分散的氧化石墨烯/碳纳米管水分散液；（4）将水溶性聚酰胺酸溶于步骤（1）或步骤（2）或步骤（3）的稳定分散液中，得到氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸分散液；（5）将配置好的氢氧化钾溶液加入到步骤（4）所得到的氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸分散液中，搅拌后放置一段时间，通过溶胶‑凝胶过程，得到氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸凝胶；（6）将氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸水凝胶在冰箱或液氮中冷冻为固体，然后在冷冻干燥机中冷冻干燥，得到氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸气凝胶，分别记作GO‑PAA‑X、CNTs‑PAA‑X、GO/CNTs‑PAA‑X；（7）将氧化石墨烯和/或碳纳米管/聚酰胺酸气凝胶通过升温对其进行热亚酰胺化，得到石墨烯和/或碳纳米管交联的聚酰亚胺气凝胶，即石墨烯或和碳纳米管/聚酰亚胺气凝胶，分别记作G‑PI‑X、CNTs‑PI‑X、G/CNTs‑PI‑X；（8）将步骤（7）所得到的聚酰亚胺基气凝胶进行高温碳化和活化处理，制备出具有高比表面积的石墨烯和/或碳纳米管/聚酰亚胺基复合碳气凝胶；其中，步骤（3）中所述氧化石墨烯/碳纳米管水分散液中，氧化石墨烯与碳纳米管按质量比为2:1 ~ 1:4；步骤（5）中所述的氢氧化钾的用量为聚酰胺酸质量的0.1~0.5倍，所述的溶胶‑凝胶过程为3~12 h；步骤（7）中所述的热亚酰胺化过程为：将所得到的聚酰胺酸基复合气凝胶置于管式炉中，在氮气氛围中控制程序升温，即室温到300 ℃，保温1~5 h；步骤（8）中所述的高温碳化和活化处理过程为：将所得到的聚酰亚胺基复合气凝胶于管式炉中在氮气氛围中控制程序升温，即室温到400‑500℃升温过程为1‑2 h，保温0.5‑1 h，然后再升温到650‑800℃，控制升温过程为1‑3h，保温1‑2 h，之后升温到1000‑1400℃，升温过程为1‑2 h，保温0.5‑2 h。