[发明专利]一种应用于燃料电池催化剂的嘧啶类复合材料的制备方法

摘要

制备了聚2‑氨基嘧啶/SWCNT/Pt复合材料，并对复合物进行了电催化活性测试。透射和扫描电镜结果表明，复合物中的Pt覆盖了单壁碳纳米管表面并且分布较均匀。分析热重得到聚合物/SWCNT/Pt复合物中Pt的百分含量为42%。聚合物‑单壁碳纳米管/Pt复合物中，Pt比表面积为37.12m2/g，有较好电催化活性。SWCNT/聚合物/铂的典型高倍TEM图表明铂纳米粒子很好的渗透到了单壁碳纳米管的表面。

主权项

一种应用于燃料电池催化剂的嘧啶类复合材料的制备方法，包括如下具体步骤：（1）聚合物的合成：在100ml聚合瓶中通入氩气，搅拌下依次加入0.4160 mmol、144.31 mg 2‑氨基‑4,6‑二碘嘧啶，0.4160 mmol、267.31 mg 2,7‑双(4,4,5,5‑四甲基‑1,3,2‑二氧杂硼烷‑2‑基)‑9,9‑二辛基芴，2.08 mmol、676.0 mg碳酸铯Cs2CO3，再加20.8 mL DME和10.4 ml去离子水，电磁搅拌下通入氩气15min，加0.0208 mmol、23.9 mg零价钯催化剂Pd (PPh3)4 ，氩气保护下，将反应体系在58‑60℃下回流48 h，反应物冷却到室温，生成物依次用甲醇、蒸馏水洗涤，氯仿/甲醇重结晶3次、再用甲醇洗涤后50℃真空干燥48h，可得138mg淡黄色粉末物，收率为69%，1 H‑NMR(CHCl3 ,δ): δ=7.680～8.166ppm (m, 7H, ‑CH),δ=5.234 ppm (broad s，2H，‑NH2),δ= 2.175 ppm(t，4H,‑CH2) ,δ=1.093～1.558ppm (m，24H,‑CH2), δ= 0.782 ppm(t，6H,‑CH3)，聚合物分子量为：480.75g/mol；聚合物的结构式如下：（2）聚合物/SWCNT复合物的制备：实验方法为用30 mg 聚合物在20 ml THF溶液中完全溶解，此液离心，转速为1000rpm，取上层溶液，在上层溶液中添加10mg Hipco SWCNT，超声1h，通过孔径200 nm的聚四氟乙烯滤膜过滤此复合物溶液，复合物在聚四氟乙烯膜上成膜，聚四氟乙烯膜上的复合物移到烧杯中加入25 ml THF溶剂，用超声的方法把复合物分离出来，将复合物用25ml THF溶剂搅拌洗涤4h后过滤，重复5次，目的是为了通过搅拌洗涤出掉复合物中多余的聚合物，然后测滤液荧光发射光谱图的方法来确认复合物中多余聚合物的剩余量，随着洗涤次数的增加荧光强度不断降低，当滤液中聚合物荧光发射峰强度小于400并基本不变时认为聚合物‑碳纳米管复合物中多余的聚合物全部洗净，然后把复合物和滤膜分离，把复合物从聚四氟乙烯过滤膜中脱离，干燥得到15mg复合物；（3）聚合物/SWCNT/Pt复合材料的制备：取10mg聚合物/SWCNT复合物并其中加入10 ml THF，超声1h，然后加入9.9ml乙二醇，在100℃加热6h蒸干THF溶剂，冷却后，加入6.6ml去离子水搅拌24h，超声1h，在氩气保护下加入33ml /0.02388mg乙二醇‑氯铂酸溶液室温下搅拌4h后，在140℃反应8h，反应开始回流时关闭氩气保护，始终保持反应装置密封，冷却，过滤，依次用水、乙醇、丙酮和THF洗涤，干燥得到19 mg 产品。