[发明专利]一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺有效
| 申请号： | 201610378422.1 | 申请日： | 2016-05-31 |
| 公开（公告）号： | CN106082125B | 公开（公告）日： | 2018-06-15 |
| 发明（设计）人： | 赵彬然;陈占溥;陈云静;刘亚俊;郭怀正;马晓迅 | 申请（专利权）人： | 西北大学 |
| 主分类号： | C01B3/26 | 分类号： | C01B3/26 |
| 代理公司： | 西安通大专利代理有限责任公司 61200 | 代理人： | 安彦彦 |
| 地址： | 710069 *** | 国省代码： | 陕西;61 |
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| 摘要： | 一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，向装填有催化剂的固定床中，通入CH4与Ar的混合气，在压力为0.1‑3MPa、温度为300‑900℃下进行甲烷裂解反应10‑60min，然后用Ar气吹扫后，通入消碳气体在压力为‑0.1‑3MPa、温度为400‑900℃下进行消碳反应15‑60min，再Ar气吹扫，完成一次甲烷转化反应，裂解反应和消碳反应循环进行下去，完成多次甲烷转化反应。本发明先进行甲烷裂解反应，再进行消碳反应，可以及时地将催化剂表面的积碳消除，并且由于分开的两步反应所需温度较低，在降低能耗的同时也避免了催化剂在高温下的烧结，本方法能够使催化剂保持长时间的催化活性。 1 | ||
| 搜索关键词： | 甲烷裂解 甲烷转化 催化剂 吹扫 催化剂表面 催化活性 反应循环 两步反应 裂解反应 烧结 装填 混合气 积碳 改进 | ||
【主权项】：
1.一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，向装填有催化剂的固定床中，通入CH4与Ar的混合气，先在压力为0.1‑3MPa、温度为300‑900℃下进行甲烷裂解反应10‑60min，然后用Ar气吹扫后，通入消碳气体在压力为0.1‑3MPa、温度为400‑900℃下进行消碳反应15‑60min，再Ar气吹扫，完成一次甲烷转化反应，裂解反应和消碳反应循环进行下去，完成多次甲烷转化反应；其中，所述消碳气体为CO2、H2O、O2中的一种与Ar的混合气；
所述催化剂为冷等离子体处理过的Ni/MgAlO4、Ni/MgO或Ni/SiO2；
所述催化剂中Ni的负载质量百分数为1‑50％；所述冷等离子体处理时，将0.5‑1g催化剂粉末放在等离子体电极之间，采用间歇处理方式，处理时输入电压为50‑100V，电流为1‑3A，每次处理3‑5min，共处理60min。
2.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，所述CH4与Ar的混合气中CH4的体积分数为5‑100％。3.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，所述CH4与Ar的混合气的流速为10‑100mL/min。4.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，所述Ar气吹扫时，Ar气的流速为10‑100mL/min。5.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，所述吹扫时间为5‑15min。6.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，消碳气体为CO2与Ar的混合气时，CO2与Ar的混合气中CO2的体积分数为20‑100％，消碳气体为H2O与Ar的混合气时，H2O与Ar混合气中H2O的体积分数为20‑100％，消碳气体为O2与Ar的混合气时，O2与Ar的混合气中O2的体积分数为20‑100％。7.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，所述消碳气体的流速为10‑100mL/min。8.根据权利要求1所述的一种通过甲烷裂解和消碳分步进行改进甲烷转化的工艺，其特征在于，进行反应时，空速为3.6x104‑10x104mL/(h·gcat)。
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