[发明专利]掺杂石墨烯负载合金纳米颗粒催化材料的制备方法

摘要

本发明涉及一种掺杂石墨烯负载合金纳米颗粒催化材料的制备方法，该方法包括：水热法N、P和Si元素掺杂石墨烯、NiCuCe合金纳米颗粒在掺杂石墨烯表面的沉淀负载和掺杂石墨烯负载NiCuCe合金纳米颗粒层片结构的组装。根据本发明方法制备的催化材料结构特征在于：N、P和Si掺杂原子石墨烯能通过静电作用使得具有高催化活性的NiCuCe合金纳米颗粒固定于N‑P‑Si掺杂石墨烯，NiCuCe合金纳米颗粒对丙烯酸甲酯加氢反应具有显著的催化性能；此外，其层片结构能够提供丙烯酸甲酯加氢反应较大面积的反应活性区域，特别适宜长周期大规模的工业生产。

主权项

1.一种掺杂石墨烯负载合金纳米颗粒催化材料的制备方法，其特征在于，包括按顺序进行的如下步骤：步骤[1]水热法N、P和Si元素掺杂石墨烯；步骤[2]NiCuCe合金纳米颗粒在掺杂石墨烯表面的沉淀负载；步骤[3]掺杂石墨烯负载NiCuCe合金纳米颗粒层片结构的组装；所述步骤[1]具体包括：a1.石墨烯去离子水的分散：将分析纯的三聚磷酸钠、十二烷基硫酸钠和石墨烯加入去离子水中，形成悬浊分散液，超声波搅拌30‑50分钟；a2.水热合成掺杂石墨烯：向500mL石墨烯去离子水分散液中加入分析纯的氨基三甲叉膦酸五钠、硅酸钠和碳酸氢铵，从而形成水热合成液；将水热合成液置于反应釜在130‑160℃下反应3‑6小时，过滤固相物质，用去离子水洗涤两次，在干燥箱中30‑40℃下烘干2‑5小时，得到N‑P‑Si元素掺杂石墨烯；所述步骤[2]具体包括：将分析纯的乙酰肼、乙二胺四乙酸铜钠、乙酸镍、硝酸亚铈和掺杂石墨烯加入去离子水中形成反应液，以超声波搅拌10‑30分钟后，加热至70‑90℃反应1‑1.5小时，冷却至室温加入聚丙烯酰胺使其浓度达到25g/L‑40g/L，静置沉积2‑3小时，过滤固相物质，用去离子清洗，在干燥箱中40‑50℃下烘干1‑2小时，完成NiCuCe合金纳米颗粒在掺杂石墨烯表面的沉淀负载步骤；所述步骤[3]具体包括：b1.共沉积组装：将分析纯的甘氨酸亚铁、硫酸钠、乙酸和负载NiCuCe合金纳米颗粒的掺杂石墨烯加入去离子水形成电泳组装液；以石墨片为阳极，铁片作为阴极，在直流电压为120V‑180V下电泳沉积组装8‑15分钟，在铁片电极表面得到含负载NiCuCe合金纳米颗粒的掺杂石墨烯层片结构的铁沉积层；b2.铁基体和铁沉积层去除：将完成上述电泳沉积组装的铁片电极浸入质量浓度为10‑15％的稀盐酸中浸蚀25‑50分钟去除铁基体和铁沉积层，过滤固相物质，用去离子水洗涤两次，在干燥箱中50‑70℃下烘干30‑50分钟，得到掺杂石墨烯负载NiCuCe合金纳米颗粒层片结构材料。