[发明专利]一种连续高效的碳纳米管流化床制备方法

摘要

本发明提供了一种连续高效的碳纳米管流化床制备方法，所述连续高效的碳纳米管流化床制备方法由催化剂还原活化及碳化反应两部分构成，其中碳纳米管生长反应器是分为上下两段的流化床反应器，碳纳米管生长反应过程在内径较大的带环流的上段流化床内进行，操作线速控制在高于催化剂和碳纳米管小颗粒的最小流化速度，而低于碳纳米管聚集体大颗粒的最小流化速度，从而使这部分碳纳米管聚集体大颗粒从碳纳米管反应器的多尺度颗粒流中筛分出来，连续地进入下段流化床，作为碳纳米管聚集体大颗粒的收集器，采用惰性气体为流化介质，使其处于松动状态，便于从反应器移出，真正实现连续化制备。

主权项

1.一种连续高效的碳纳米管流化床制备方法，其特征在于，包括以下步骤：(1)由催化剂还原活化；(2)碳化反应：将完成还原活化的催化剂采用螺杆传送方式传送到带环流的流化床碳化反应器中，维持温度为550～750℃，分别在环流流化床的内筒分布器和环隙分布器通入碳源气体与惰性气体的混合气体，气体配比为碳源气体：惰性气体＝0.5～2.0：1，混合气体的线速控制在0.5～1.5m/s，高于催化剂和碳纳米管小颗粒的最小流化速度，而低于碳纳米管聚集体大颗粒的最小流化速度，环流流化床反应器内筒或者环隙空速控制0.6～1.5hr^‑1，碳纳米管生长反应过程在内径较大的带环流的上段流化床内进行；(3)碳纳米管生长和收集：在内径较大的上段流化床内进行碳纳米管生长反应，随着碳化反应的进行，碳纳米管聚集体大颗粒不断地从碳纳米管反应器的多尺度颗粒流中筛分出来，连续地进入下段流化床，通过下段流化床为收集碳纳米管聚集体大颗粒，并连续均匀地从反应器移出；所述催化剂还原活化工艺为：将催化剂通过螺杆传送的方式连续均匀地送至还原活化流化床反应器中，温度控制为350～650℃，通入氢气与氮气或氩气的混合气体到反应器内，气体配比为氢气：氮气或氩气＝0.5～2.0，还原活化过程的空速为100～5000小时^‑1，气体线速控制为0.05～2.0m/s；所述碳纳米管的收集工艺为：采用惰性气体为流化介质，控制线速为0.1～0.5m/s，使收集器处于松动状态，通过螺杆传送方式或脉冲气流喷射从反应器移出；碳化反应器的环流流化床的内外筒半径比控制r/R＝0.3～0.8；内筒高径比控制l/r＝4～9；内外筒气体线速比控制2～4。