[发明专利]低温等离子体改性催化剂装置及催化氧化甲硫醚的方法

摘要

本发明涉及一种低温等离子体改性催化剂装置及催化氧化甲硫醚的方法，将催化剂装填在低温等离子体改性催化剂装置中进行改性；将改性后的催化剂置于玻璃管式固定床反应器中，通入混合气体，将甲硫醚催化氧化分解。本发明等离子体改性催化剂处理过程操作简便，流程短，易于实现自动控制，稳定性好，清洁无污染，是一种用时短，温度低，能耗小的工艺；在本发明改性条件下的催化剂的催化活性较好，改性后的催化剂有较高的甲硫醚催化氧化活性，360℃催化氧化效率最高可达90％以上；本发明方便实际生产应用，具有较高的工业应用价值。

主权项

1.一种低温等离子体改性催化剂催化氧化甲硫醚的方法，其特征在于包括催化剂前驱体的制备、等离子体改性催化剂的制备以及甲硫醚的催化氧化，所述催化剂前驱体的制备包括下述步骤：（1）称取一定量的硝酸锰和硝酸铈，加入去离子水溶解搅拌1～3h，配置成0.1mol/L前驱体溶液；（2）量取适量柠檬酸，加入去离子水后混合搅拌1～3h；（3）将前驱体溶液和柠檬酸溶液混合并搅拌1～3h，柠檬酸与金属阳离子的摩尔比为1.5：1；（4）将混合溶液搅拌并充分混合后置于水浴下加热至湿凝胶；（5）将湿凝胶放入烘箱中干燥；（6）将干燥后的样品研磨，得到Mn‑Ce催化剂前驱体，其中Mn：Ce摩尔比为3：1；所述等离子体改性催化剂的制备包括下述步骤：（1）取一定量Mn‑Ce催化剂前驱体样品放在低温等离子体改性催化剂装置内，通入Ar，通气量为80～120ml/min；打开高频交流电源，利用低温等离子体处理催化剂，放电频率恒定为5～15kHz，控制放电功率10～30W，控制放电时间为15～90min；得到改性后的催化剂前驱体；（2）将改性后的催化剂前驱体放入马弗炉中以2～8℃/min的升温速率加热至500℃，然后在500℃空气中煅烧，得到等离子体改性催化剂；其中，所述低温等离子体改性催化剂装置包括石英管、高压电极和接地电极，高压电极通过聚四氟乙烯套与石英管相连，接地电极包裹在石英管外表面，与地线相接，所述高压电极是一根放置在石英管轴线的不锈钢棒，其与高频交流电源相连；石英管的放电区域填充有催化剂；所述甲硫醚的催化氧化包括下述步骤：（1）取适量催化剂置于反应器中，通入初始浓度为200～400ppm甲硫醚，2～8%的O2，平衡气为N2，混合气体总流量为100～300ml，空速为110,000～130,000 h−1；（2）将反应器放置在管式炉中程序升温，应用红外检测仪测量催化反应前后甲硫醚浓度变化，计算转换效率。