[发明专利]一种新型功能化氧化石墨烯材料的制备及其对镧/锕系元素的选择性共吸附

摘要

本发明公开了一种5‑甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂TGO，并提供其合成方法，可实现对放射性废水中镧/锕系元素的选择性共吸附，属于核废物中放射性废水处理及环境保护技术领域。吸附剂TGO只经两步合成，配体接枝率为6.4%，工艺简单，环境友好，重现性好，产品稳定性好。TGO在本发明所涉及的吸附条件下对镧/锕系元素具有高的吸附容量和卓越的选择性共吸附性能，选择性系数高达100%，能实现镧/锕系金属离子与一价、二价金属离子的选择性分离。TGO吸附金属离子后容易进行固液分离，且能重复利用。本发明为中低放废液中镧/锕系元素的共提取提供了一种有效的方法，为实现镧/锕分离提供了新的思路。

主权项

一种5‑甲基苯并三氮唑功能化的氧化石墨烯新型吸附剂的制备及其对镧/锕系元素的选择性共移除，其特征在于具有以下的过程和步骤：(1) 以0.1 ‑ 1 g GO粉末为原料，将其分散在40 ‑ 400 mL的去离子水中，于室温下超声10 ‑ 30 min，之后0.68 ‑ 6.8 g的无水碳酸钾和10 ‑ 100 mL二氯甲烷被加入到分散良好的氧化石墨烯悬浮液中，室温下剧烈搅拌10 ‑ 120 min后，将溴乙酰溴溶于20 ‑ 200 mL二氯甲烷并在冰浴下于1 ‑ 3 h之内逐滴加入前述悬浮液，滴加完毕后，反应混合液于室温下剧烈搅拌24 ‑ 72 h，反应结束后通过减压蒸馏移除混合液中的二氯甲烷，剩余悬浮液于8000转/分钟离心10 ‑ 30 min，得到的固体用去离子水洗涤3 ‑ 6次至悬浮液pH值保持不变，离心后置于20 ‑ 200 mL丙酮中超声分散，减压抽滤（采用0.22 μm的有机微孔滤膜）并用20 ‑ 200 mL丙酮洗涤后置于真空干燥箱中于45 oC下干燥过夜，即得棕色粉末状的反应中间体BGO，干燥保存；(2) 中间体BGO 0.1 ‑ 1 g被分散在10 ‑ 100 mL DMF中，超声15 ‑ 30 min后，加入0.2 ‑ 2 g的5‑甲基苯并三氮唑和0.83 ‑ 8.3 g的无水碳酸钾，氮气保护下于85 oC回流8 ‑ 24 h，所得悬浮液用0.22 μm有机微孔滤膜进行减压抽滤并用DMF洗涤3 ‑ 6次，将所得固体先后分散在10 ‑ 100 mL去离子水和丙酮中，超声10 ‑ 30 min后用有机微孔滤膜进行抽滤并分别用去离子水和丙酮洗涤3 ‑ 6次，所得产品在真空干燥箱中于45 oC下干燥过夜，即得亮黑色粉末状吸附剂TGO，干燥保存；(3) 取上述吸附剂TGO 5 mg和20 mL pH值为1 ‑ 4.5，浓度为0.1 ‑ 1.0 mmol·L‑1的金属离子溶液于50 mL锥形瓶中，经5 min超声混匀后于室温下振摇2 ‑ 120 min达到吸附平衡后，将混合液通过离心(8000 rpm，10 min)、抽滤或水相针式滤器进行固液分离，上清液或滤液中阳离子的浓度通过ICP‑AES进行分析。