[发明专利]一种锂硅碳复合负极锂电池结构及其制备方法

摘要

本发明涉及锂电池技术领域，尤其涉及一种锂硅碳复合负极锂电池结构及其制备方法。一种锂硅碳复合负极锂电池结构，包括正极结构、负极结构和设置在两者之间的固态电解质层，所述正极结构包括钴酸锂(LiCoO2)活性材料，所述正极结构面向固态电解质层的一侧形成有正极修饰层；所述固态电解质层包括锂磷氧氮(LiPON)型氧化物；所述负极结构包括含锂、硅、碳的LimSiCp复合材料，所述负极结构面向固态电解质层的一侧形成有负极修饰层。负极结构包括含锂、硅、碳的LimSiCp复合材料，增强电池结构的稳定性，提高能量密度；正极修饰层和负极修饰层的形成很好的降低界面阻抗。 1

主权项

1.一种锂硅碳复合负极锂电池结构，其特征在于：包括正极结构、负极结构和设置在两者之间的固态电解质层，所述正极结构包括钴酸锂(LiCoO₂)活性材料，所述正极结构面向固态电解质层的一侧形成有正极修饰层；所述固态电解质层包括锂磷氧氮(LiPON)型氧化物；所述负极结构包括含锂、硅、碳的Li_mSiC_p复合材料，所述负极结构面向固态电解质层的一侧形成有负极修饰层。

2.如权利要求1所述的锂硅碳复合负极锂电池结构，其特征在于：所述正极修饰层包括NASICON型的Li_1+yA_yTi_2‑x‑yM_x(PO₄)₃(0≤x≤2,0≤y≤2和0≤x+y≤2，A＝Al、Ga、In、Sc、Y，M＝Ge、Zr、Hf等)、反钙钛矿型Li₃OX(X＝Cl、F、Br、I等)、Li₂OHX(X＝Cl、F、Br、I等)、Li₄Ti₅O₁₂、LiF、LiCl、LiOH、Li₂CO₃、LiTaO₃、LiNbO₃、Li₂SiO₃、Li₃PO₄等锂化合物。

3.如权利要求1所述的锂硅碳复合负极锂电池结构，其特征在于：所述负极修饰层包括LiX(X＝Cl、F、Br、I等)、Li₃N、Li₃P、Li₂A(A＝O、S、Se等)、反钙钛矿型Li₃OX(X＝Cl、F、Br、I等)、Li₂CO₃等锂化合物。

4.如权利要求1所述的锂硅碳复合负极锂电池结构，其特征在于：所述正极修饰层和负极修饰层的厚度为10‑200nm。

5.一种锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：制备方法包括物理气相沉积法、化学气相沉积法和3D打印方法中的任一种。

6.如权利要求5所述的锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：制备方法具体为物理气相沉积法，具体步骤如下：

正极结构的制备；

在正极结构上形成正极修饰层；

在正极修饰层上形成固态电解质层；

在固态电解质层之上形成负极修饰层；

在负极修饰层之上形成负极薄膜层；

在负极薄膜层之上形成负极集流体得到电池结构。

7.如权利要求6所述的锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：在正极结构上形成正极修饰层的方法具体为磁控溅射法，磁控溅射法为物理气相沉积法中的一种，具体步骤如下：

提供一正极结构作为底衬；

正极修饰层靶材的安装；

背底真空气压抽到低于5.0×10^‑4Pa；

加热底衬温度：100‑400℃。

调节气压为0.5‑2.0Pa，氩气:氧气比例为8:2‑10:0，溅射功率为：70‑120W，溅射时间为：10‑200min，获得正极修饰层。

8.如权利要求6所述的锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：在固态电解质层之上形成负极修饰层的方法具体为磁控溅射法，磁控溅射法为物理气相沉积法中的一种，具体步骤如下：

提供一形成有固态电解质层的正极修饰层作为底衬；

负极修饰层靶材的安装；

背底真空气压抽到低于5.0×10^‑4Pa；

加热底衬温度：25‑300℃。

调节气压为0.5‑1.5Pa，溅射功率为：60‑100W，溅射时间为：10‑200min。

9.如权利要求6所述的锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：在负极修饰层之上形成负极薄膜层的方法具体为多元共沉积法，采用电子束蒸发的方式沉积碳和硅，同时采用热阻蒸发的方式沉积锂，形成负极薄膜层，步骤具体如下：

安装锂、硅和碳蒸料；

调节腔体中的气压为10^‑4Pa以上；

调节蒸发功率为：50‑200W；

蒸发时间为：10‑60min；

获得包括含锂、硅、碳的Li_mSiC_p复合材料的负极薄膜层，其中m＝3‑5，p＝0.25‑0.5。

10.如权利要求9所述的锂硅碳复合负极锂电池结构的制备方法，其特征在于：蒸发功率优选为80W，蒸发时间为30min，得到的负极薄膜层的厚度为：1μm。