[发明专利]铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料的方法

摘要

本发明提供了一种铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料的方法，包含以下步骤：将硝酸铁或添加部分其它金属硝酸盐和聚乙烯吡咯烷酮分别溶解在去离子水中配成混合溶液，并置于鼓风干燥箱中完全干燥，随后研磨成粉末；将研磨得到的粉体转移至管式炉中进行一次预烧或二次热处理，得到黑色泡沫状产物即为铁基催化剂修饰三维多孔氮掺杂石墨烯复合材料；将铁基催化剂修饰三维多孔氮掺杂石墨烯和储氢合金复合，得到铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料。本发明能够通过控制反应条件制备出一系列铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料，方法新颖，生产周期短，成本低，可重复性强且可大规模制备，在储氢领域具有良好的工业化前景。

主权项

1.一种铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料的方法，其特征在于包括如下步骤：a.将硝酸铁或添加部分其它金属硝酸盐和聚乙烯吡咯烷酮分别溶解在去离子水中配成混合溶液，并置于鼓风干燥箱中完全干燥，随后研磨成粉末；b.将研磨得到的粉体转移至管式炉中进行一次预烧或二次热处理，得到黑色泡沫状产物即为铁基催化剂修饰三维多孔氮掺杂石墨烯复合材料；c.将铁基催化剂修饰三维多孔氮掺杂石墨烯复合材料和储氢合金复合，得到铁基催化剂修饰三维石墨烯限域的高容量储氢材料；步骤b中预烧气氛为氮气或者氩气，预烧温度为650～850℃，保温时间为1.5～4.5h；二次热处理气氛为空气、氮气或者氩气，热处理温度为200～900℃，保温时间为1～6h；步骤c中储氢合金为MgH₂、LiBH₄、NaAlH₄、LiAlH₄其中一种或多种；其中，当铁基催化剂修饰三维石墨烯与MgH₂复合时，铁基催化剂修饰三维石墨烯与二丁基镁的质量比为(6～12):1，溶解在庚烷和环己烷溶液中，氢压为2.5～4MPa，反应温度为160～220℃，反应时间为16～30h，离心真空干燥后得到铁基催化剂修饰三维石墨烯/MgH₂复合材料；当铁基催化剂修饰三维石墨烯分别与LiBH₄、NaAlH₄、或LiAlH₄复合时，铁基催化剂修饰三维石墨烯分别浸没到溶解有LiBH₄、NaAlH₄、或LiAlH₄的四氢呋喃(THF)溶液中，超声搅拌时间为20～50min，室温真空干燥后缓慢加热去除溶剂的温度为120～160℃，得到铁基催化剂修饰三维石墨烯分别与LiBH₄、NaAlH₄、或LiAlH₄复合材料；当铁基催化剂修饰三维石墨烯与MgH₂、LiBH₄、NaAlH₄、LiAlH₄多种储氢合金共复合时，要先通过铁基催化剂修饰三维石墨烯与MgH₂复合，然后再与LiBH₄、NaAlH₄、LiAlH₄储氢合金复合；或者先通过铁基催化剂修饰三维石墨烯与LiBH₄、NaAlH₄、LiAlH₄储氢合金中一种或者多种共混合后，再与MgH₂复合。