[发明专利]一种原位负载金属介孔碳微球催化剂的制备方法与应用

摘要

一种原位负载金属介孔碳微球催化剂的制备方法及应用，所述的制备方法包括：1)将金属前驱体溶解于氨水中配制得到金属氨配合物溶液；2)取金属氨配合物溶液、氨水溶液、乙醇、去离子水进行充分混合，随后加入间苯二酚，再缓慢滴加甲醛水溶液，在10～50℃下搅拌12～48h后，将在50～200℃下水热反应12～36小时，然后离心洗涤，得到红棕色的聚合物固体粉末，然后干燥；3)将步骤2)所得聚合物固体在含氢气的还原气氛中进行焙烧，即可得到原位负载金属介孔碳微球催化剂。本发明提供了所述的催化剂在式(I)所示的取代苯酚选择性催化加氢合成式(II)所示的取代环己酮的反应中的应用，具有高转化率、高催化活性、高稳定性的特点。

主权项

1.一种原位负载金属介孔碳微球催化剂的制备方法，所述的制备方法包括：1)将金属前驱体溶解于氨水中配制得到金属质量浓度为0.01～0.5g/mL的金属氨配合物溶液；所述的金属前驱体选自下列一种或任意几种的组合：硝酸钯、氯钯酸、醋酸钯、乙二胺氯化钯、硝酸四氨合钯、四氯钯酸铵、四氨基二碳酸氢钯、二(乙酰丙酮)钯、氯铂酸、硝酸铂、氯铂酸钠、四氨合硝酸铂、二亚硝基二氨铂、乙二胺氯化铂、乙酰丙酮铂、三氯氨络铂酸钾、六氯代铂酸钠、三氯化铑、硝酸铑、醋酸铑、十六羰基六铑、三苯基膦溴化铑、二羰基乙酰丙酮铑、二氯化铱、氯二羰基丙胺四苯基环戊二烯钌、三氯化铱、六氯钌酸铵、十二羰基三钌、硝酸钌；并且所述的金属前驱体包含上述钯前驱体、铂前驱体、铑前驱体中的至少一种；2)取金属质量浓度为0.01～0.5g/mL的金属氨配合物溶液、质量浓度为25～28％的氨水溶液、乙醇、去离子水进行充分混合，随后加入间苯二酚，再缓慢滴加质量浓度为37～40％的甲醛水溶液，在10～50℃下搅拌12～48h后，将其转移到水热反应釜中在50～200℃下水热反应12～36小时，然后离心洗涤，得到红棕色的聚合物固体粉末，然后经真空干燥得到干燥的聚合物固体粉末；所述金属氨配合物溶液、氨水溶液、甲醛水溶液、乙醇、去离子水的体积比为1:1～5:2～10:60～300:150～750，间苯二酚与甲醛的摩尔比为1:1～8；3)将步骤2)所得聚合物固体在含氢气的还原气氛中进行焙烧，所述还原气氛中氢气体积含量为5％～100％，还原过程为程序升温控制：从室温至200～300℃升温速率为0.5～3.5℃/分钟，恒温1～4小时；从200～300℃至400～600℃升温速率为3.5～8.5℃/分钟，恒温3～6小时；400～600℃至700～800℃升温速率为8.5～15℃/分钟，恒温4～6小时，即可得到原位负载金属介孔碳微球催化剂。