[发明专利]一种可控调节氮掺杂量的多孔碳及其制备方法

摘要

本发明具体涉及一种含氮多孔碳及其制备方法。采用冷冻干燥结合高温退火技术，以生物质或生物质废弃物为原料，以尿素为氮源。通过控制尿素溶液的浓度调控多孔碳中的氮含量，以及冷冻干燥过程将尿素带入并残留在多孔碳孔隙结构中；本发明在最大程度上保留材料原始结构并将氮源均匀带入材料内部孔隙中，有利于提高氮源利用率。这种氮含量可调且孔隙结构发达的多孔碳材料，在吸附、储能及催化领域具有较好的应用前景。

主权项

1.一种可控调节氮掺杂量的多孔碳及其制备方法，其特征在于所述方法采用冷冻干燥结合高温退火技术；其特征在于以生物质或生物质废弃物为原料，所制的多孔碳材料具有微孔、介孔、大孔混合分布的三维互通分级孔结构，具备sp2杂化碳骨架、离域π键，所述多孔碳保留有生物质原固有结构特性，生物质原内部孔道未被破坏；所述生物质优选棉花、苹果、芹菜；其特征在于以尿素为氮源，且利用尿素分解释放的二氧化碳造孔和提高比表面积及提供碱性位点；其特征在于通过控制尿素溶液的浓度调控多孔碳中的氮含量，通过冷冻干燥过程将尿素带入并残留在多孔碳孔隙结构中；多孔碳中氮原子掺杂在碳骨架中，氮原子额外的孤对电子为sp2杂化碳骨架、离域π键提供负电荷，增强电子传输速率和催化活性；氮掺杂含量在2%‑40%；其特征在于所述多孔碳的制备方法包括如下步骤：（1）前处理；原料切块，用蒸馏水洗涤数次，自然晾干；（2）冷冻干燥；先将前处理的原料在液氮中冷冻成型，再将其放入冷冻干燥机中，冷冻干燥48 h获得冻干样品；（3）氮含量调控；将冻干后的样品放入一定浓度的尿素溶液中，静置数小时，使材料中的孔道结构通过毛细作用充分填充尿素溶液；（4）含氮样品干燥成型；将充分吸附尿素溶液的样品放入液氮中冷冻数小时，取出冷冻样品将其放置于冷冻干燥机中冻干48h，获取含氮成型样品；（5）退火；将冻干样品放置于管式炉中，封闭管式炉，在管式炉腔体中充入高纯氮气，气体流量为100 mL min‑1，通气20 min排净炉腔内空气，管式炉以5 mL min‑1 的升温速率升到500‑800℃,优选650 ℃，保温60 min；在氮气的气氛下让炉子自然冷却到室温，取出产物。（6）样品后处理；通过水热洗涤除去材料表面未反应尿素，再经过蒸馏水及乙醇洗涤数次除去材料中的可溶性杂质，烘干数小时后得到氮掺杂多孔碳。