[发明专利]制备磺酰亚胺化合物的方法

说明书

本发明涉及一种生产式(Ⅰ)MN(SO₂R_f¹)(SO₂R_f²)所代表的磺酰亚胺化合物的方法。

磺酰亚胺化合物作为蓄电池电解质的溶质是安全的，并且使用该磺酰亚胺化合物作为溶质的蓄电池电解质具有高的能量密度并呈现高的电导率。因此，磺酰亚胺化合物被认为是蓄电池电解质的有前途的溶质。

将磺酰亚胺化合物作为路易斯酸催化剂和离子传导剂也是有益的。

式(Ⅰ)MN(SO₂R_f¹)(SO₂R_f²)所代表的磺酰亚胺化合物可以通过D.D.Desmarteau等人在<无机化学>(INORGANIC CHEMISTRY)第23卷第23期第3720-3723页(1984)中提出的方法合成。

如下式所示，该合成方法如下：三氟甲基磺酰氟与无水氨反应，所得产物用氢氯酸处理生产三氟甲基磺酰胺，然后将其与甲醇钠且之后与六甲基二硅氮烷反应，所得产物与三氟甲基磺酰氟反应获得酰亚胺钠盐。

[反应式1]

[(CH₃)₃)Si]₂NH          CF₃SO₂F

然而，该方法涉及多个反应步骤，因此使其变得较长。同样，必需使用昂贵的六甲基二硅氮烷来获得中间物，并且产率低至约50％。

在上述式(Ⅰ)中，M代表周期表Ⅰa族碱金属Li、Na、K和Cs任何一种元素。R_f¹和R_f²，可以相同也可以不同，分别代表任一具有1-12个碳原子的直链或支链氟代烷基、全氟代烷基、氟代烯丙基或氟代链烯基(以下相同)。

同样，在公布检索的日本专利公开平3-501860中公开了一种方法，其中将硅氮烷金属化合物与全氟代磺酰卤化合物反应获得酰亚胺化合物。在公布检索的日本专利公开平4-501118公开了一种方法，其中将离子氮化物与卤代磺酸反应获得酰亚胺化合物。

然而，该硅氮烷金属化合物和离子氮化物都很昂贵，因此上面的方法不能认为是一经济的生产方法。

同样，JP-A-8-81436公开了一种方法，其中无水氨或磺酰胺和磺酰氟与叔胺或杂环胺反应，并且该反应产物进一步与例如含碱金属和碱土金属的氢氧化物反应生产酰亚胺盐。

在该方法中，由于第一阶段的产物以胺盐产生，因此它必需与无机盐进一步反应。同样，将叔胺或杂环胺用于该反应，造成因胺的气味和处理而引起的关于工作环境的问题。而且，因为总是使用无水氨，因此需要作为反应器的高压釜和低温冷却装置。故该方法不适宜用于大量生产。

如上面所概述的，现有技术涉及反应步骤长并且所用的原料昂贵，因此很难说现有技术中的这些方法是工业上可以接受的方法。

同样，在JP-A-8-81436中，无水氨、全氟代烷基磺酰氟和叔胺彼此反应。为了获得酰亚胺盐，需要至少两个步骤，并且在该反应中使用叔胺或杂环胺，使其可能因气味等污染工作环境。而且，产物必需在第二步中在水溶液中与碱金属等反应。此时，必需处理与水一起释放和蒸发的胺，这使得生产成本提高。

本发明的目的是，解决上述各类问题并且工业上容易地以低成本、有效的方式生产磺酰亚胺化合物。

本发明的发明人经过认真研究达到上述目的，结果发现可以工业上容易地以低成本、有效的方式生产没有前述问题的磺酰亚胺化合物(式(Ⅰ)MN(SO₂R_f¹)(SO₂R_f²)所代表的)。于是，完成了本发明。

因此，本发明包括在有式(Ⅲ)MF所代表的氟化物存在下将式(Ⅱ)R_fSO₂F所代表的磺酰氟与无水氨或铵盐反应。