[发明专利]制备三聚氰胺的方法

说明书

本发明涉及一种制备三聚氰胺的方法，其中在流化床设备中固化含NH₃的三聚氰胺熔体，并添加NH₃使基本由NH₃组成的循环气体中存在的三聚氰胺沉淀下来。

三聚氰胺优选采用尿素热解的方法制备，这里可以采用低压方法或高压方法，例如U11mann’s Encyclopedia of Industrial Chemistry，Vol.A16，第五版(1990)，第171-185页中所述。与制备方法相关，在三聚氰胺合成中产生的三聚氰胺包括约94-98重量％的三聚氰胺，还包括尤其是作为重要副产物或杂质的密白胺、密勒胺、脲基三聚氰胺、三聚氰酸二酰胺和三聚氰酸一酰胺，且对于更多需求应用部门，此三聚氰胺必须经过特定工艺步骤加以进一步提纯。在此重要的是，在较高温度下一直保持高NH₃压力，以抑制其反过来转化为副产物。

为了获得固体形态的三聚氰胺，例如可按照US 4,565,867使用氨来冷却液态三聚氰胺熔体，或按照PCT/EP99/00353在流化床中用冷惰性固态物质或固态三聚氰胺来冷却液态三聚氰胺熔体。流化床优选用NH₃作为循环气体进行操作。可借助于其重量从流化床设备下部放出固态三聚氰胺，或利用循环气体从上部放出，并可利用例如旋风分离器和过滤器使之沉淀。在循环气体返回风化床装置之前，必须例如在热交换器中将其冷却，在这个过程中循环气体中存在的三聚氰胺会沉淀在热交换器的冷表面上，会造成其(积垢)阻塞。为清洁热交换器，必须停止运转设备，或需采用并联排列的热交换器，以便在清洗过程中接替操作。

因此，希望找出一种消除这种附加时间或设备费用的方法。意想不到的是，这个问题可通过在循环气体中加入冷NH₃的方法得到解决，但为此其中一些三聚氰胺会被沉淀下来。

因此，本发明提供了一种制备三聚氰胺的方法，其特征在于由高压三聚氰胺反应器产生的含NH₃的三聚氰胺熔体：

a)在此宜于在脱除尾气并进行老化之后，

b)在此宜于用或不用供给NH₃，使之冷却至三聚氰胺的熔点以上约1-50℃，这取决于NH₃的当时压力(prevailing pressure)，

c)在流化床设备中，基本上用NH₃作为循环气体操作，使之减压和用固态三聚氰胺或惰性固体物质使之冷却及固化，

d)固态三聚氰胺被从流化床设备中放出，且在此宜于在NH₃压力约10-300巴及温度保持于约150℃至三聚氰胺熔点之间，这取决于NH₃的当时压力，允许使其静止及

e)接着，按任何所需顺序，进一步使之冷却和进一步减压，在此

f)冷NH₃、优选液体NH₃，被加至循环气体中，其在此宜于通过旋风分离器和/或过滤器被预提纯，得到的是固态三聚氰胺沉淀物。

三聚氰胺或含NH₃的三聚氰胺熔体优选由尿素在约50-800巴及约325-450℃下，在高压三聚氰胺反应器中形成，然后，基本上由NH₃、CO₂和三聚氰胺蒸汽组成的尾气被脱除，与尿素涤气器中的三聚氰胺分离，并被输送返回尿素装置。脱除尾气之后，三聚氰胺熔体例如可用NH₃汽提，尤其除去残留CO₂。为了使三聚氰胺达到特别好的品质，在老化器或管式反应器中，于通过氨所产生的压力下，对液态三聚氰胺熔体进行老化是有利的。老化过程中压力在约50-1000巴的范围，优选约80-600巴，特别优选约130-400巴。

在此之后，宜于用或不用供给NH₃进行冷却，以达到高于三聚氰胺熔点约1-50℃的温度，优选约1-20℃，这取决于氨的当时压力。这里，例如通过提供液态、气态或超临界态的NH₃的方法降低液态三聚氰胺的温度是有利的。