[发明专利]一种质子交换膜燃料电池用抗CO复合催化层及其制备有效
申请号: | 01110538.0 | 申请日: | 2001-04-10 |
公开(公告)号: | CN1380712A | 公开(公告)日: | 2002-11-20 |
发明(设计)人: | 俞红梅;衣宝廉;侯中军;林治银;张恩浚 | 申请(专利权)人: | 大连新源动力股份有限公司 |
主分类号: | H01M4/90 | 分类号: | H01M4/90;H01M4/94;H01M4/92;H01M4/88 |
代理公司: | 中科专利商标代理有限责任公司 | 代理人: | 汪惠民 |
地址: | 116025 辽宁*** | 国省代码: | 辽宁;21 |
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摘要: | |||
搜索关键词: | 一种 质子 交换 燃料电池 co 复合 催化 及其 制备 | ||
本发明涉及一种燃料电池,具体地说是提供一种以CO/H2为燃料气的质子交换膜燃料电池用抗CO复合催化层及该复合催化层的制备方法。
燃料电池是一种将燃料与氧化剂中的化学能直接转化为电能的发电装置。它不经过热机过程,所以不受卡诺循环的限制,能量转化效率很高。同时,它又是一种清洁无污染的发电装置。其中,质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cell,简称PEMFC)有着广阔的应用前景,它能低温启动,无电解质腐蚀与泄漏,结构简单、操作方便;已被公认为电动汽车、区域性电站、移动式电源、潜艇、航天器等的首选能源,其适应远航程的特点对水下无人作战平台等水下深潜器的开发极具吸引力。并且这种装置本身所具有的完全自主的工作能力和全寿命费用低等其它优点,由于水下无人作战平台对动力源的要求为:高比能量、高能量密度、完全无水下废物排放、无水下噪声、不依赖于空气,同时要符合“零重心漂移”设计原则,满足高度的安全性、良好的再装填性、全寿命费用少、维护保养简单等要求,这使得水下无人作战平台选择能源形式时,完全满足以上技术要求非常之困难,而使质子交换膜燃料电池成为一种最有前途的水下无人作战平台的理想动力源。目前,采用纯氢为燃料的质子交换膜燃料电池的能量密度已能满足要求,但氢气的存储和携带给燃料电池的应用带来许多不便。如能采用液体燃料如甲醇或汽油提供氢源,则在体积、重量等方面较使用纯氢有较大的优势。液体燃料可以通过重整产生富氢的重整气。但由于重整气中含有一氧化碳,它对质子交换膜燃料电池的电催化剂Pt具有极强的毒化作用,使燃料电池的电性能急剧衰减,所以迫切需要解决阳极的抗CO中毒问题。
目前对CO问题主要有以下几种处理方法:阳极注氧、重整气预处理、采用抗CO催化剂以及提高电池的操作温度等。
阳极注氧是在燃料中掺入少量的氧化剂如O2与H2O2。它们可以在催化剂作用下,氧化除去燃料中的少许CO,使电池的性能得到明显的提高。但氧化剂与燃料的直接混合,会导致燃料的利用率降低,同时带来了系统的安全性问题。
预处理是将含有少量CO的重整气通过催化反应器,利用其中的催化反应进一步降低CO浓度;利用这种方法可以将CO浓度降至10ppm以下。但这种方法需要额外的工序和能量,而要生产出可供PEMFC直接使用的低CO浓度的H2非常困难,其成本和技术的要求都很高。
抗CO催化剂方面的研究是以Pt为基础,掺入其它物质以降低氧化CO的电势。由于Pt具有很强的催化活性,为不降低催化剂对燃料的催化活性,所提出的抗CO催化剂基本是Pt系合金。而目前研究最为成熟、应用最为广泛的抗CO催化剂是通过Pt和Ru的协同作用降低CO的氧化电势,使电池在CO存在的情况下性能明显提高。但在以纯氢为燃料时,Pt/Ru催化剂的活性明显低于Pt催化剂。
提高电池的操作温度是利用在较高温度下(如120℃以上),CO在Pt催化剂表面的脱附加强,从而使Pt可以有足够的活性位来进行氢的电催化氧化。但由于在如此之高温下,常规的质子交换膜会脱水而使其性能衰减,通常仅可维持很短时间的抗CO性能。
美国专利USP4876115介绍了一种用于质子交换膜燃料电池的膜电极的制作方法。首先将催化剂与聚四氟乙烯(PTFE)制成催化层,再将质子导体聚合物喷涂在催化层表面,最后将两张涂有质子导体聚合物的催化层与一张质子交换膜热压在一起,形成膜电极三合一。
另一篇USP5211984介绍了一种燃料电池用薄层膜电极的制备方法。将催化剂与钠型化的质子导体聚合物制成墨水,然后涂敷在PTFE膜上,形成催化层,再通过热压使催化层转移到质子交换膜上。将该钠型化的质子交换膜重新质子化后用于制备膜电极三合一组件,这种方法制成的薄层催化层,其厚度可在5μm之下。
欧洲专利WO0036679介绍了一种复合的电极结构,结合1%的氧气吹入来解决CO中毒问题。通过不同的催化层分别完成CO与吹入的O2之间的化学氧化以及氢与阴极O2的电化学反应。其外层催化层含Pt催化剂,不含质子导体,因而不催化电化学反应,仅催化CO与吹入O2之间直接进行化学氧化,使得进入内层催化层13的燃料气中的CO浓度得以降低。但由于在燃料气中吹入氧气,增加了系统操作的复杂性,而且还将额外消耗燃料气,降低了燃料电池的效率。
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