[发明专利]制备双(卤代邻苯二甲酰亚胺)的方法

权利要求书

1.制备双(卤代邻苯二甲酰亚胺)的方法，所述方法包括：

(A)制备混合物，该混合物包括至少一种卤代邻苯二甲酸酐和至少一种溶剂；

(B)向步骤(A)中形成的混合物中加入至少一种二胺，以形成反应混合物，所述反应混合物的特征在于“卤代邻苯二甲酸酐与二胺的初始摩尔比”；

(C)任选地在酰亚胺化催化剂的存在下，将步骤(B)中形成的反应混合物加热到至少100℃的温度；

(D)分析由步骤(A)-(C)的组合形成的反应混合物，以确定卤代邻苯二甲酸酐与二胺的初始摩尔比；和

(E)进行一个选自以下的步骤：

(i)向由步骤(A)-(C)的组合形成的混合物中加入酸酐或二胺，以获得卤代邻苯二甲酸酐与二胺的“修正摩尔比”，所述修正摩尔比在约2.01至约2.3的范围内，并加热到至少100℃的温度，以获得基本上不含水的双(卤代邻苯二甲酰亚胺)产物混合物；和

(ii)将由步骤(A)-(C)的组合形成的反应混合物加热到至少100℃的温度，以获得基本上不含水的双(卤代邻苯二甲酰亚胺)产物混合物。

2.权利要求1的方法，其中所述分析由步骤(A)-(C)的组合形成的反应混合物以确定卤代邻苯二甲酸酐与二胺的初始摩尔比，包括确定由步骤(A)-(C)的组合形成的反应混合物中卤代邻苯二甲酸酐的浓度、副产物卤代邻苯二甲酸的浓度和中间体单卤代邻苯二甲酰亚胺单胺的浓度。

3.权利要求1的方法，其中所述双(卤代邻苯二甲酰亚胺)具有结构I

其中X¹和X²独立地为氟、氯、溴或碘；并且Q为C₂-C₂₀二价脂族基团、C₂-C₄₀二价芳族基团或C₄-C₂₀二价环脂族基团；p各自独立地为1至4的整数。

4.权利要求1的方法，其中卤代邻苯二甲酸酐为4-氯代邻苯二甲酸酐、3-氯代邻苯二甲酸酐、4-氟代邻苯二甲酸酐、3-氟代邻苯二甲酸酐，或包括至少两种前述卤代邻苯二甲酸酐的混合物。

5.权利要求1的方法，其中溶剂选自氯苯、邻二氯苯、苯甲醚、甲苯、二甲苯和均三甲苯。

6.权利要求1的方法，其中溶剂为邻二氯苯。

7.权利要求1的方法，其中所述至少一种二胺具有结构II

其中A¹为C₂-C₂₀二价脂族基团、C₂-C₄₀二价芳族基团或C₄-C₂₀二价环脂族基团。

8.权利要求1的方法，其中所述至少一种二胺选自氧二苯胺和双(4-氨基苯基)砜。

9.权利要求1的方法，其中所述二胺选自芳族二胺III和芳族二胺IV

其中R¹和R²各自独立地为卤素原子、硝基、氰基、C₂-C₂₀脂族基团、C₂-C₄₀芳族基团或C₄-C₂₀环脂族基团；并且“n”和“m”独立地为0至4的整数。

10.权利要求9的方法，其中芳族二胺选自间苯二胺和对苯二胺。

11.权利要求1的方法，其中步骤(C)中反应混合物的温度为至少150℃。

12.权利要求1的方法，其中步骤(C)中反应混合物的温度为至少200℃。

13.权利要求1的方法，其中酰亚胺化催化剂为苯基次膦酸钠。

14.权利要求1的方法，其还包括至少一个选自以下的步骤：在步骤(B)之前加入酰亚胺化催化剂，和在步骤(B)之后加入酰亚胺化催化剂。

15.权利要求1的方法，其中卤代邻苯二甲酸酐和二胺存在的总量对应于反应混合物的初始固体含量在约5wt％至约25wt％的范围内。