[发明专利]C1烃转化成卤代C1烃的氧化卤化反应

权利要求书

1.一种氧化卤化反应方法，其包括在反应器中在催化剂存在下；在加入反应器的给料中C₁反应物烃与卤素源的摩尔比大于23/1；或在加入反应器的给料中C₁反应物烃与氧源的摩尔比大于约46/1；或在两种加入反应器的给料中C₁反应物烃与卤素源的摩尔比大于23/1和C₁反应物烃与氧源的摩尔比大于约46/1；在足以制备具有比C₁卤化反应物至少多一个卤代取代基的卤代C₁产物的条件下，使选自甲烷、卤代C₁烃或其混合物的C₁反应物烃与一种卤素源和一种氧源接触；所述催化剂包括基本不含铁和铜的稀土卤化物或稀土卤氧化物，条件是当铈存在于所述的催化剂中时，至少一种其它稀土元素也存在于所述催化剂中。

2.根据权利要求1所述的方法，其中C₁反应物烃选自甲烷、氯甲烷、溴甲烷、碘甲烷、二氯甲烷、二溴甲烷、二碘甲烷、氯溴甲烷或它们的混合物。

3.根据权利要求1所述的方法，其中卤素源选自单质卤素、卤化氢、或具有一个或多个不稳定卤素取代基的卤代烃。

4.根据权利要求1所述的方法，其中所述的卤素源是氯化氢。

5.根据权利要求1所述的方法，其中所述的方法是在C₁反应物烃与卤素源的摩尔比大于约30/1下进行的。

6.根据权利要求1所述的方法，其中氧源选自分子氧或空气。

7.根据权利要求1所述的方法，其中所述的方法是在C₁反应物烃与氧源的摩尔比大于约50/1下进行的。

8.根据权利要求1所述的方法，其中所述的方法进一步包括选自氮气、氦气、氩气、一氧化碳、二氧化碳或它们的混合物的稀释剂。

9.根据权利要求8所述的方法，其中稀释剂的用量以反应物烃和稀释剂的总摩尔数计，大于10摩尔％且小于90摩尔％。

10.根据权利要求1所述的方法，其中稀土卤化物或稀土卤氧化物可用下列通式来表示：

MO_yX_z

其中，M是一种或多种稀土金属；O是氧；y是0至1.5的数；x是卤素；和z是大于0且小于等于3的数。

11.根据权利要求10所述的方法，其中M是镧或镧与其它稀土元素的混合物，和X是氯。

12.根据权利要求10所述的方法，其中稀土卤化物用通式MX₃表示，和其中稀土卤氧化物用通式MOX表示，其中M是选自镧、铈、钕、镨、镝、钐、钇、钆、铒、镱、钬、铽、铕、铥、镥或其混合物的至少一种稀土元素；和其中X是氯、溴或碘。

13.根据权利要求1所述的方法，其中所述的方法是在高于约375℃且低于约700℃的温度下进行的。

14.根据权利要求1所述的方法，其中所述的卤素源的转化率大于约95摩尔％。

15.根据权利要求1所述的方法，其中所述的氧源的转化率大于约95摩尔％。

16.根据权利要求1所述的方法，其中所述的C₁反应物烃是甲烷，卤素源是氯化氢，和卤代C₁产物是氯代甲烷。

17.根据权利要求1所述的方法，其中所述的氯代甲烷是由甲烷制得的；和将氯代甲烷用于下游工艺中以制备甲醇、轻质烯烃、汽油、氯代乙烯单体或乙酸。