[发明专利]热电组合物及方法

说明书

相关申请的交叉引用

本申请要求提交于2005年6月6日、申请号为60/687,769的临时申请的优先权。

关于联邦资助研究或开发的声明

不适用

关于政府权利的声明

不适用

发明背景

(1)发明领域

本发明涉及制备含有可提高品质因数(ZT)的纳米尺度包合物的新的块状热电组合物的方法。尤其是，本发明涉及热电组合物，其中可以利用例如透射电子显微术(TEM)成像的常规纳米成像技术观察到纳米尺度包合物。它们可用于发电以及热泵。

(2)相关技术描述

Cauchy的美国专利US5,448,109、Kanatzidis等人的美国专利US6,312,617以及Sterzel等人的已公开申请US2004/0200519A1和Kanatzidis等人的已公开申请US2005/0076944A1一般性地描述了现有技术中的热电材料和设备。这些参考文献中的每一个都涉及提高品质因数(ZT)，电导率和热电动势平方的乘积除以热导率的值直接影响品质因数。通常，随着热电材料电导率的增加，其热导率也增加。热电装置的效率小于理论值，其对于商业目的来说可能并不足够有效。

目的

因此，本发明的目的在于提供相对有效的块状热电材料。进一步地，本发明的目的在于提供制备这些热电材料的方法。进一步地，本发明的目的在于提供与人工沉积超晶格薄膜热电材料相比制备起来相对经济的热电材料。通过参考下述说明和附图，这些和其它目的将变得更为清晰。

发明概述

本发明涉及一种热电组合物，包括：提供含有具有不同组成的第二相的纳米尺度包合物的基体的第一硫族化物的均质固溶体或化合物，其中组合物的品质因数(ZT)大于不含包合物的组合物。优选通过作为在低于基于相图的均质固溶体熔点的适当温度下退火结果的失稳分解形成包合物。优选通过作为在基体熔融的溶液中进行掺杂的结果的基体包封形成包合物。优选通过冷却基体熔融的溶液使包合物成核并生长而形成包合物。

本发明还涉及一种热电组合物，其包括包含至少两种不同的金属硫族化物的纳米颗粒的均匀沉淀分散体的硫族化物的均质固溶体或化合物，其中硫族元素选自碲、硫和硒。优选通过固溶体的失稳分解形成该组合物。

本发明还涉及一种热电组合物，其包括含有源自加入到硫族化物中的金属或半导体的分散纳米颗粒的硫族化物的均质固溶体或化合物。

本发明还涉及一种热电组合物，其包括已经在允许形成具有与固溶体或化合物不同组成的纳米颗粒的温度下退火的硫族化物的均质固溶体或化合物。

进一步地，本发明涉及一种组合物，其中通过作为基体熔融的溶液掺杂结果的基体包封形成包合物。

还进一步地，本发明涉及一种组合物，其中通过冷却基体熔融的溶液使包合物成核并生长从而形成包合物。

本发明进一步涉及制备热电组合物的方法，其包括：

(a)形成第一硫族化物和具有不同组成的第二相的液体溶液或化合物；

(b)迅速冷却溶液以便形成作为基体的第一硫族化物和作为纳米尺度包合物的第二硫族化物的固溶体，以使品质因数大于不含包合物的情况。优选通过作为在低于基于相图的均质固溶体熔点的适当温度下退火结果的失稳分解形成包合物。优选通过作为冷却基体熔融的溶液结果的基体包封形成包合物。优选通过在基体的过饱和固溶体中使包合物成核并生长从而形成包合物。优选硫族化物含有选自碲、硫和硒的硫族元素。优选包合物为约1至200纳米。

通过参考下述附图和说明，本发明的内容和优点将变得更为明显。

附图简述

图1是显示PbTe-PbS的16％纳米复合物最低热导率的曲线图。

图2A是A和B的理论相图。图2B是显示相组成空间差异的图。

图3A显示了PbTe-PbS的相图。图3B是利用失稳分解的PbTe-PbS x％纳米复合反应和退火后分布图。图3C和图3D是PbTe-PbS 16％失稳分解体系的高分辨率TEM图像。