[发明专利]用于多壁碳纳米管生产方法的催化剂体系有效

专利信息
申请号: 200680034691.0 申请日: 2006-08-25
公开(公告)号: CN101287551A 公开(公告)日: 2008-10-15
发明(设计)人: R·普拉达西尔维;B·库洛特;C·皮尔洛 申请(专利权)人: 纳诺塞尔股份有限公司
主分类号: B01J23/75 分类号: B01J23/75;B01J23/755;B01J23/00;C01G51/00;C01G53/00;C01B31/02
代理公司: 中国国际贸易促进委员会专利商标事务所 代理人: 张力更
地址: 比利时桑*** 国省代码: 比利时;BE
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摘要:
搜索关键词: 用于 多壁碳 纳米 生产 方法 催化剂 体系
【说明书】:

技术领域

发明涉及用于将烃转化成碳纳米管和氢的催化剂体系,并且特别涉及用于多壁碳纳米管生产方法的具有改进的选择性的负载型金属混合氧化物催化剂体系。

背景技术

自从在90年代初发现碳纳米管以来,已经进行了大量的研究以在不同工业应用中使用。实际上,碳纳米管已经显示出优异的机械、电、磁、光学和热性能,这使得其可用在许多领域中,例如人造肌肉、生物传感器、复合材料、导电塑料、平板显示器、微电子器件、特强纤维、电子场致发射、气体储存、工业用纺织品、防火和防静电等。

已经提出了各种合成方法用于生产具有受控性能的碳纳米管,包括激光烧蚀、电弧放电以及在金属催化剂上烃的催化碳气相沉积(CCVD)。

相对于其它方法,CCVD法提供了更高的碳纳米管的收率和质量,并且简化了工业规模上的生产方法。在CCVD技术中进行的大多数研究目前集中于开发新的用于控制碳纳米管的类型(单、双或多壁)、直径、长度和纯度的催化剂。碳纳米管的结构、物理和化学性能已经与其导电能力、机械强度和热、光学和磁性能相关联。

文献WO-03/004410公开了用于单壁和多壁碳纳米管生产的大量金属氧化物体系(如Co、Fe、Ni、V、Mo和Cu)和催化剂载体(例如Al(OH)3、Ca(OH)2、Mg(OH)2、Ti(OH)4、Ce(OH)4和La(OH)3)。在这个文献中针对不同金属和金属混合物测试了它们的选择性性能,即相对于在反应过程中同时形成的一定比例的无定形碳或纤维,催化剂选择性地生产单、双或多壁的能力。

已经在下列条件下研究了不同催化体系的选择性性能:温度范围为400℃-1100℃,烃(C2H2、C2H4或CH4)/惰性气体(N2)流比率为约0.1,烃空间时间(W/F)为约12.4g.h/摩尔和反应时间为60分钟。在这个文献中所报道的碳收率在200重量%至500重量%之间变化,这意味着一克催化剂产生2至5克的碳。

但是,在工业规模上的碳纳米管生产需要进一步在相对温和的反应温度下不为例优化选择性和生产率,尤其是,需要较高的选择性来产生所希望的碳纳米管,而不形成其它类型的碳物质(碳纤维、无定形碳等)。而且,较高的碳收率不仅允许优化每小时每单位量催化剂的碳纳米管的生产,而且可以多次避免其随后的纯化步骤,该纯化步骤对生产成本具有不利影响。

发明内容

本发明公开了将烃选择性转化为多壁碳纳米管和氢的催化剂体系,其包含下式的化合物:

             (Ni,Co)FeyOz(Al2O3)w

其中“y”表示Fe相对于Co和Ni的摩尔分数,并且

其中       0.11≤y≤9.0,

           1.12≤z≤14.5,并且

           1.5≤w≤64。

本发明的特定实施方案公开了下述特征中的至少一种:

-优选地,该化合物是CoFeyOz(Al2O3)w,其中

              1.5≤y≤2.33,

              3.33≤z≤4.5,并且

              3≤w≤32;

-更优选地,该化合物是CoFe2O4(Al2O3)w,并且

              4.5≤w≤32;

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