[发明专利]一种耐高温、抗氧化硅氮氧陶瓷的低温制备方法

说明书

技术领域

本发明涉及耐高温、抗氧化介电陶瓷的制备技术，特别提供了一种低温制备耐高温、抗氧化的硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷块体的方法。

背景技术

硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷是一种新型耐高温的三元材料。它具有密度低、强度高、硬度高、抗氧化性能好、耐腐蚀、高温稳定性好、抗中子辐射、介电常数低和介电损耗小等许多优良的性能。在航空、航天、核工业、超高温结构件等高新技术领域都有广泛的应用前景。尽管硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷材料具有如此的优异性能，但制备此陶瓷材料需要很高的温度，从而限制了它的应用。R.Larker等(J.Am.Ceram.Soc.(美国陶瓷学会会刊)75[1](1992)62)以Si₃N₄粉和SiO₂粉为原料，Y₂O₃粉为烧结助剂，利用热等静压法在1800-1950℃，反应1-4个小时后得到致密的Si₂N₂O。M.Ohashi等(J.Am.Ceram.Soc.(美国陶瓷学会会刊)74[1](1991)109)，用Si₃N₄粉和SiO₂粉为原料，CeO₂粉为烧结助剂，通过热压方法制备了Si₂N₂O，反应温度1750℃，反应时间2小时。上述制备方法要求温度相对较高，反应时间长。

发明内容

本发明的目的在于提供一种耐高温、抗氧化的硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷材料的制备方法，解决现有技术中制备硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷材料时，存在的温度相对较高、反应时间长等问题。该方法合成温度相对较低，反应时间短，并且合成的块体材料力学性能好，介电常数低，损耗角正切低，晶界相中金属离子含量低。

本发明的技术方案如下：

一种耐高温、抗氧化硅氮氧陶瓷的低温制备方法，以Si₃N₄粉和SiO₂粉为原料，Li₂CO₃粉为烧结助剂，Si₃N₄和SiO₂的化学计量比(摩尔比)为Si₃N₄:SiO₂＝1:(0.8-1.3)，Li₂CO₃的添加量为1-5wt.％。原料经过10-30小时研磨后，装入石墨模具中冷压成型，施加的压强为10-20MPa，在通有氮气保护气氛的热压炉内烧结，升温速率为10-50℃/分钟，烧结温度为1200-1600℃(优选范围为1400-1600℃)、烧结时间为0.1-1小时。

所述加入的Si₃N₄粉粒度大小0.5-5μm，SiO₂粉粒度大小1-20μm；所述烧结方式为热压烧结，烧结压强为10-30MPa；所述研磨方式为酒精介质中球磨。

本发明的优点是：

1、烧结温度低，保温时间短。本发明采用一定化学计量比的氮化硅和二氧化硅为原料，以碳酸锂为烧结助剂，由于烧结过程中，Li₂O和SiO₂反应生成具有较低熔点，较小粘度的液相，促进了硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷在较低温度下生成和致密化，使致密的硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷可在1400-1600℃合成，低于添加其它烧结助剂，或利用其它方法制备硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷的温度，同时烧结时间被缩短。

2、材料力学性能好，介电常数低，损耗角正切值小。采用本发明方法合成的硅氮氧(Si₂N₂O)陶瓷室温弯曲强度高达513MPa，介电常数和损耗角正切值在1MHz分别只有6.2和0.0008。

3、材料中Li的含量很低。由于Li₂O的蒸气压高，在烧结过程中容易挥发，导致晶界中元素Li的残留量小，从而有利于提高材料的高温性能。