[发明专利]在硼硅酸盐玻璃中固定放射性和有害废料的方法和组成

说明书

相关申请的交叉参考

本申请是于2005年2月23日提交的美国专利申请No.11/068,460的部分继续申请，在此通过参考进行完全引用。

于2004年2月23日提交的美国临时申请60/546,202和于2003年6月26日提交的标题为“固定放射性和有害废料的方法”的共同未决美国专利申请10/606,218，在此通过参考进行完全引用。

背景

发明领域

本发明主要涉及放射性和有害废料的处理，更具体地涉及固定含有一种或多种放射性核素、有害元素、有害化合物及其他在废料中存在的化合物的方法。

发明背景

世界上放射性和有害材料的使用已经导致放射性和有害废料的大量累积。具有关于通过在地下深的地质处置库中进行填埋来有计划地处理这些废料的国际协议。目前，高放射水平的放射性废料正处于长期储存中以等候永久性处理。一旦填埋，随着时间的推移，地下水和热液能与废料中含有的放射性核素、有害元素或有害化合物接触。因此，地下水和热液会促使放射性核素、有害元素和有害化合物从废料中浸出到动植物生存的生物圈中。此外，即使没有地下水和热液的干扰，放射性核素、有害元素或有害化合物也能从废料中扩散，导致生物圈的污染。因此，废料不正确的保存会产生重大问题。

有一些现有方法能潜在地减少放射性和有害废料的浸出和/或扩散。然而，现有方法具有各种缺点。例如，通常使用水泥胶结固定低放射水平和中等放射水平的放射性废料。因为需要大量水泥固定少量废料，因此该方法是不希望的。此外，水泥容易受到浸出和扩散的影响。

处理高放射水平放射性废料的最为常用方法是在硼硅酸盐玻璃中进行玻璃化。目前玻璃化用于许多国家包括法国、美国、韩国、意大利、德国、英国、日本、比利时、中国和俄罗斯。然而，常规玻璃化方法，受到能含有的废料量的限制，提高硼硅酸盐玻璃或熔体废料载荷容量的努力已经导致高的结晶度、浸出速率增加和熔炉腐蚀增加、致使组成并不适于常规玻璃化熔炉。

因此，需要改善玻璃化方法和硼硅酸盐玻璃组合物，使其具有高的废料载荷并且在利用常规玻璃化熔炉使用所述方法和组合物时没有上述缺点。

发明概述

本发明提供在硼硅酸盐玻璃中固定放射性和/或有害废料的方法，和用于该方法的组合物。在本发明的一个方面，提供固定废料的方法，包括以特定比例对废料与玻璃形成组分和氟进行混合，熔融混合物以形成结合有废料的玻璃，其具有适于废料玻璃化熔炉的性质，将结合有废料的熔融玻璃浇注在接收金属容器中，通过冷却固化结合有废料的熔融玻璃以形成高聚合的玻璃，优选过铝质的、并且玻璃组分在限定的组成范围内的玻璃。

在本发明的另一方面，提供固定废料的方法，包括以特定比例混合废料与玻璃形成组分及氟，在至多约1200℃的温度熔融混合物以形成粘度约2-约10帕斯卡秒的低粘度熔融玻璃，其具有适于废料玻璃化熔炉的性质，将结合有废料的熔融玻璃浇注在接收金属容器中，通过冷却固化结合有废料的熔融玻璃以形成高聚合的玻璃，优选过铝质的、并且玻璃组分在限定的组成范围内的玻璃。

在本发明的另一方面，提供在硼硅酸盐玻璃中固定放射性和/或有害废料的方法。在方法中，形成高聚合的玻璃(具有少量非桥氧原子(NBO))，作为固定放射性和有害废料的基质。方法包括将基本上由三组化合物构成的玻璃形成组分和废料组分进行熔融：(R₂O+RO)、R₂O₃、和(RO₂+R₂O₅)，比例约(1-1.3):(1-1.4):(1.2-4.2)，其中最终产物也必须包括约1-约3重量％的氟。在优选的实施方案中，(R₂O+RO)和R₂O₃之间的比例小于或等于1。