[发明专利]在硅酸盐基玻璃中固定高碱性的放射性和有害废料的方法和组合物

说明书

相关申请的交叉引用

本申请要求2006年3月20日提交的美国临时专利申请序 列No.60/783,415的优先权，通过引用将该专利申请全文合并到本文 中。

背景

发明领域

本发明总体上涉及高碱性的放射性和有害的废料的处理， 更具体地涉及固定含有放射性核素、有害元素、有害化合物及其它存 在于废料中的化合物中的一种或多种的废料的方法。

发明背景

世界上放射性和有害材料的使用已经导致放射性和有害废 料的大量累积。具有关于通过在地下深的地质处置库中进行填埋来有 计划地处理这些废料的国际协议。目前，高放射水平的放射性废料正 处于长期储存中以等候永久性处理。一旦填埋，随着时间的推移，地 下水和热液可与废料中含有的放射性核素、有害元素或有害化合物接 触。因此，地下水和热液会促使放射性核素、有害元素和有害化合物 从废料中浸出进入到动植物生存的生物圈中。另外，即使没有来自地 下水和热液的干扰，放射性核素、有害元素或有害化合物也能从废料 中扩散，导致生物圈的污染。因此，废料不适当保存可产生重大问题。

有许多现有方法能潜在地减少放射性和有害废料的浸出和 /或扩散。然而，现有方法具有各种缺点。例如，通常使用水泥固化来 固定低放射水平和中等放射水平的放射性废料。因为需要大量水泥固 定少量废料，从而大大增加了处置区域的大小，所以该方法是不希望 的。此外，水泥容易受到浸出和扩散的影响。

处理高放射水平放射性废料的最为常用方法是在硼硅酸盐 玻璃中进行玻璃化。目前玻璃化用于许多国家包括法国、美国、韩国、 意大利、德国、英国、日本、比利时、中国和俄罗斯。然而，常规玻 璃化方法在能含有的废料量方面受到限制，提高硼硅酸盐玻璃或熔体 的废料载荷(waste loading)容量的努力已经导致高的结晶度、浸出速 率增加和熔炉腐蚀增加、致使组成并不适合用于常规玻璃化熔炉。

因此，需要经过改善的玻璃化方法和硼硅酸盐玻璃状组合 物，使得实现较高的废料载荷并且在利用常规玻璃化熔炉使用所述方 法和组合物时没有上述缺点。

虽然在美国通常不将低水平放射性废料进行玻璃化，但例 如在华盛顿州Richland的废料处理厂，计划将具有高的钠含量的低水 平放射性废料进行玻璃化。钠是高活性的碱性元素，当其以高浓度固 定在硼硅酸盐玻璃中时，导致玻璃缺乏耐久性。美国放射性废料地点 中发现的许多低水平放射性废料例如Hanford LAW(大多数LAW将在 Hanford废料处理厂进行处理)的Envelope A的特征是高的钠浓度。 目前对于这些低水平放射性废料的计划钠废料载荷为约20-23重量％， 尽管工业上报导的实际可接受的废料为约18-20重量％。当将较大的钠 量引入到最终玻璃中时，其变得不稳定并且不能满足废料形态验收标 准和玻璃化熔炉的处理要求。

为了提高最终玻璃中的钠浓度，必须产生可纳入这种钠而 又满足废料形态验收标准和玻璃化熔炉的处理要求的组合物。用蒸汽 水化试验(Vapor Hydration Test)(VHT)、产品一致性试验(Product Consistency Test)(PCT)和毒性特征浸出程序(Toxicity Characteristic Leach Procedure)(TCLP)测试废料形态验收标准(玻 璃的耐久性和抗浸出性)。处理要求包括粘度、比电导率和结晶化。

因此，需要经过改善的玻璃化方法和硼硅酸盐玻璃状组合 物，使得实现较高的钠废料载荷并且在利用常规玻璃化熔炉使用所述 方法和组合物时没有上述缺点。

发明概述