[发明专利]富勒烯材料的直接液相收集和加工

说明书

一般技术领域

本发明通常涉及未团聚状态的富勒烯材料，例如富勒烯和纳米 管，的原位收集方法。

背景

可以使用激光烧蚀石墨、在炉内燃烧石墨或通过在惰性气氛中产 生横穿两个石墨电极的电弧来合成富勒烯材料。形成富勒烯的燃料在 良好控制的条件下的燃烧已经发展为尤其适用于大宗生产的有吸引力 的方法。在每一种方法中，包括煤烟、其它不溶的凝聚物质、C₆₀、C₇₀、 和更高的以及更低数目的富勒烯、和变化量的多环芳烃(PAH)的混合 物在内的可凝聚物质作为凝聚的固体被收集，富勒烯总分数一般占收 集的全部材料的5和15％之间，且煤烟为其余全部材料的80％～95 ％。碳纳米管，也是富勒烯材料类的一部分，可以随着在电弧、燃烧、 激光烧蚀、或化学气相沉积系统中金属催化剂的使用而以高收率被合 成。多壁(MWCNT)或单壁碳纳米管(SWCNT)的相对丰度强烈地依赖 于加入的催化剂。例如，加入五羰基铁作为与烃/氧气预混合的催化剂 前体允许SWCNT的选择性生成。凝聚材料中一般可以获得25％～大于 40wt％的SWCNT，其余材料主要是铁和氧化铁。

由通过这些合成路线收集的凝聚固体形成富勒烯材料的分散体 是困难的。尽管已经报道了例如纳米管在溶液中的剥落、分散和散束 技术，除应用某些物理搅拌方法(例如超声或离心法)外，这些技术 还需要选择特定的表面活性剂和溶剂以强化所述分散。然而通过该方 法形成的分散体往往易于团聚，并且在很多情况下没有充分地分散。 此外，所述分散通常需要大量的表面活性剂，这与需要利用所述富勒 烯材料的后面的加工步骤不总是相容的。表面活性剂的存在也可以降 低所述富勒烯材料的效能和功能。例如，当存在分散所述纳米管所必 须量的表面活性剂时，纳米管引起的电导率的增强急剧下降。此外， 超声处理可以引起所述SWCNT中的缺陷，并且引起所述SWCNT中的不 希望的性质。因此，形成具有大量未团聚的纳米管的稳定溶液仍然是 令人困惑的。

已经进行了气溶胶燃烧产物，例如无定形碳质颗粒，的捕获以便 帮助评价它们的潜在的健康危险效果，以及研究在燃烧火焰的内部和 上方的不同位置处的颗粒的尺寸分布。气溶胶由气体悬浮物中的固体 (或液体)颗粒组成。为了研究颗粒尺寸，最重要的考虑是避免被测 量设备改变颗粒质量浓度、数目浓度和尺寸分布以使得在取样位置收 集的样品具有与由未被干扰的火焰所制造的颗粒相同的性质。燃烧法 中产生的颗粒受尺寸依赖的力，例如重力、扩散和惯性，的影响。对 于小颗粒，例如小于约500nm，扩散是最重要的尺寸依赖的力。扩散 是由颗粒的布朗运动引起的颗粒从高浓度区域向低浓度区域的净迁 移。由扩散引起的颗粒间的相对运动称为热凝聚。根据颗粒间的分子 间相互作用的强度，热凝聚可以导致颗粒的团聚，例如颗粒簇。颗粒 是否会团聚强烈依赖于所涉及的颗粒之间的碰撞效率。由于富勒烯材 料，特别是纳米管之间的强范德华力，热凝聚成为对未受团聚影响的 燃烧产物进行取样的主要挑战。

概述

描述了富勒烯碳材料的液相和气相收集，这适合于产生以气体、 可凝聚固体或者以悬浮于气相中的固体存在的富勒烯材料的生产方 法。所述富勒烯材料作为气体或固体夹带在夹带介质例如夹带气体、 蒸气或气生(gas-borne)液滴中。将所述富勒烯材料从所述夹带介 质中转移到稀释状态的悬浮液中并以未团聚的状态保持在该悬浮液 中。还提供了猝灭或最小化化学反应和物理过程(例如团聚)的程度 的方法和促进液相产物加工的方法。

在一些方面，所述方法和系统使富勒烯材料的气生颗粒夹带在夹 带介质例如蒸气物流或可凝气体中。所述蒸气物流或可凝气体可以是 能够冷凝或形成液相的蒸气或气体状态。

一方面，所述方法收集工艺中的未团聚的富勒烯材料，其中该工 艺包括产生夹带介质的物流，使所述夹带介质的物流与气态悬浮物中 的气体或固体富勒烯材料接触以便在所述物流中夹带所述富勒烯材 料，收集该含有富勒烯材料的物流，并将该含有富勒烯材料的物流冷 凝为液体悬浮物。