[发明专利]甲硅烷的连续式制造方法

说明书

技术领域

本发明涉及近年来作为高纯度的硅外延材料和太阳能电池的非晶硅等的原料而需求不断增长的甲硅烷的连续式制造方法。 

背景技术

作为甲硅烷的制造方法，已知将叔胺的盐酸盐作为催化剂，使三氯硅烷等氢氯化硅进行歧化反应来制造甲硅烷气体的方法(专利文献1、专利文献2)。 

此外，已知在反应塔中填充固体催化剂，使二氯硅烷进行歧化反应来制造甲硅烷气体的方法(专利文献3)。然而，向甲硅烷的转化反应由于是平衡反应，平衡转化率以往为10～18％，并不算高，为了获得所需的生产量，需要大型的装置。 

专利文献1：日本专利特公昭64-3804号公报 

专利文献2：日本专利特公昭63-33422号公报 

专利文献3：日本专利第2648615号公报 

发明的揭示 

本发明人提供简便且高效，自作为原料的三氯硅烷和二氯硅烷向甲硅烷的生成量(采用具有相同的反应能力的装置时的单位时间的生成量)多的甲硅烷的连续式制造方法。 

本发明具有以下的主要技术内容。 

1.甲硅烷的连续式制造方法，其特征在于，采用具有反应塔、与所述反应塔的上段部供给作为催化剂的脂肪族烃取代叔胺和脂肪族烃取代叔胺的盐酸盐中的至少一方，从所述反应塔的顶部向所述多个上段冷凝器导入包含甲硅烷、一氯硅烷、二氯硅烷和三氯硅烷的生成混合物，通过上段冷凝器在50～-50℃的温度下从包含一氯硅烷、二氯硅烷和三氯硅烷的冷凝液中分离甲硅烷，将分离了甲硅烷的冷凝液通过所述回流液供给导管导回反应塔的上段部，在所述反应塔内使其与催化剂接触，从所述反应塔的底部获取包含四氯硅烷和催化剂的底部回收液并导入所述蒸发槽，将从所述蒸发槽的底部回收的催化剂导回所述反应塔。 

2.如上述1所述的甲硅烷的制造方法，其中，所述上段冷凝器的数量为2～5个，且从反应塔起算的第i个冷凝器的冷凝液的温度设为T_i，第i+1个上段冷凝器的冷凝液的温度设为T_i+1时，T_i-T_i+1≥10℃；i为1以上的整数。 

3.如上述2所述的甲硅烷的制造方法，其中，所述上段冷凝器的数量为3或4个，且T_i-T_i+1≥15℃。 

4.如上述1～3中的任一项所述的甲硅烷的制造方法，其中，所述反应塔的底部再沸器的温度为100～150℃。 

5.如上述1～4中的任一项所述的甲硅烷的制造方法，其中，向所述反应塔的中段部供给三氯硅烷和二氯硅烷，且所供给的二氯硅烷相对于所供给的三氯硅烷和所供给的二氯硅烷的总和为2～100摩尔％。 

6.如上述1～4中的任一项所述的甲硅烷的制造方法，其中，向所述反应塔的中段部供给三氯硅烷和二氯硅烷，且所供给的二氯硅烷相对于所供给的三氯硅烷和所供给的二氯硅烷的总和为5～50摩尔％。 

7.如上述1～6中的任一项所述的甲硅烷的制造方法，其中，所述底部回收液中的四氯硅烷的含量在不包括所述催化剂的所述底部回收液中为50～100摩尔％。 

8.如上述1～7中的任一项所述的甲硅烷的制造方法，其中，脂肪族烃取代叔胺以下式(1)表示，脂肪族烃取代叔胺的盐酸盐以下式(2)表示。 

式(1) R₁R₂R₃N 

式(2) R₁R₂R₃NH⁺Cl^-

上式(1)和式(2)中，R₁、R₂、R₃为脂肪族烃基，所述R₁、R₂、R₃各自的碳数在2以上，R₁、R₂、R₃分别可以相同或不同。 

如果采用本发明，则可以简便且高效地连续制造工业上非常有用的甲硅烷。 

附图的简单说明 

图1是表示本发明的实施例1～5以及比较例3、4中使用的装置的一例的说明图。 

图2是表示本发明的比较例1、2中使用的装置的一例的说明图。 

符号的说明