[发明专利]一种放射性核废物模拟物质的固化方法

说明书

技术领域

本发明属于处理放射性污染材料的方法，涉及一种以锆英石为基质的放射性核废物模拟物质的固化方法，适用于核电站等相关领域所排放出的放射性核废物的(大规模)处理。

背景技术

原子弹的成功爆炸使我国拥有了战略核威慑，也使我国迈入核大国的行列。同时，为实现我国经济社会的快速发展，核能的和平利用是我国现阶段和今后几十年能源开发的重要和优先方向。然而，在核工业运行过程中势必要产生大量的放射性核废物，如何安全有效地处置这些放射性废物，不仅影响和制约核工业的可持续发展，而且关系到人类的生存环境，影响社会稳定，甚至危及人类自身的延续。因此，如何安全有效的处置核废料是目前国际上正在积极探索的高科技课题，必须尽快解决，以保证我国生态安全和经济社会可持续发展。

目前，世界各国对放射性废物处理的比较一致的意见是：将放射性废物先固化(主要的固化方法有沥青法、玻璃法、陶瓷法和水泥法)，再将固化包装体置于深地层基岩中。人造放射性废物固化体与含核素天然稳定物质的相似或相同程度，决定了它们在地质条件下的稳定性程度。目前，已有较成熟的技术对低中放废物进行最终安全处置。但对含有毒性极大、半衰期很长的高放废物的安全处置则一直是一个没能很好解决的难题。因此，寻找一种制备工艺简单、可以将高放核素进行固化的放射性核素固化体显得尤为重要。

锆英石(ZrSiO₄)，又名锆石、风信子石，为岛状硅酸盐矿物，其分子式为：ZrSiO₄，属四方晶系，晶体通常呈四方双锥状、柱状和板状，其理论组成为67.2％的ZrO₂和32.8％SiO₂，由于锆英石具有较高的热分解温度、较好的化学稳定性、较小的热膨胀系数、优良的抗热震性能、机械稳定性、热稳定性和抗辐照性，是一种很好的放射性核素固化介质。

发明内容

本发明的目的旨在克服现有技术中的不足，提供一种工艺简单、以锆英石为基质的放射性核废物模拟物质的固化方法。本发明通过将放射性核素作为锆英石为基体的固化体晶体的组成部分固定在晶格中，从而为放射性核废物的处置提供一种新的有效的固化方法。

本发明通过改变配料ZrO₂、SiO₂和与所需固化放射性核素有相近性能的Eu₂O₃或CeO₂的粒度、球磨时间、保温时间等，经过正交实验(三因素四水平)方法，并结合粒度分析仪、X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等手段进行分析，确定一种以锆英石为基体的放射性核废物模拟物质的固化方法。

本发明的内容是：一种放射性核废物模拟物质的固化方法，其特征是包括下列步骤：

a、配料：按SiO₂∶ZrO₂∶Eu₂O₃或CeO₂的摩尔比为1∶1∶小于等于0.2的比例取SiO₂、ZrO₂和Eu₂O₃或CeO₂粉体(球磨前各原料组分的最大粒径控制在1mm以下，若球磨前原料最大粒径在1mm以上，应预先进行颚式破碎等预处理使其原料最大粒径在1mm以下)，置于球磨机中；

b、研磨：按固液质量比1∶0.5-2的比例取分散剂无水乙醇或/和水、注入球磨机中，添加磨球[可以按1∶2～2.5的料球质量比加入相应质量、直径为4mm的刚玉(Al₂O₃)球或二氧化锆(ZrO₂)球]后，球磨至混合粉体的平均粒度小于20μm(球磨后最大颗粒的粒径控制在80μm以下)；

c、干燥：将研磨后的物料干燥；

d、高温合成：将干燥后的固体物料置于反应炉中，在1400℃～1600℃的温度下煅烧反应20～25h，即制得以锆英石为基质的固化体。

本发明的内容中：步骤b中所述的水可以是去离子水或蒸馏水。

本发明的内容中：步骤b中所述球磨的时间可以为15-25小时。

本发明的内容中：步骤b中所述分散剂是无水乙醇时，步骤c中所述研磨后的物料较好的是经去离子水或蒸馏水洗涤1-3次(避免因固体物料中含有乙醇、干燥时发生燃烧等安全事故)，再进行干燥。

本发明的内容中：步骤b中所述球磨至混合粉体的平均粒度较好的为1-5μm。