[发明专利]对苯二甲酸的制备方法

说明书

本申请是基于以下中国专利申请的分案申请：

原案申请日：2003年11月14日

原案申请号：200380102589.6(PCT/JP2003/014550)

原案申请名称：对苯二甲酸的制备方法

                                技术领域

本发明涉及一种制备芳香族二羧酸尤其是对苯二甲酸的方法，更具体的说，本发明涉及通过加热和加压制备一种化合物的方法，其中，分离和洗涤步骤可用单个常用设备进行，并且包括利用内能来除去附在所得滤饼上的反应介质和/或洗涤液的步骤。

                                背景技术

典型的，对苯二甲酸和反应母液的浆状混合物经分离和干燥的单元操作后，对苯二甲酸会以固态颗粒的形式获得。

以前人们多次尝试通过改进所述的单元操作来改善整个流程。例如，有很多关于固-液分离的可选择技术(如专利文献1所披露的)。尤其是，如平带式过滤器、旋转真空过滤器、筛选离心倾析器(筛选离心分离机)等设备不仅具备分离功能，而且还具备很高的清洁能力。通过使用这些设备，可以回收得到相互分离的含大量杂质的母液、杂质含量较低洗涤的滤出液以及经洗涤的滤饼。但是这些滤饼仍然含有用的液体。为了回收这样的液体，进一步需要进行干燥或者用溶剂将这样的液体萃取出来。可能需要特殊的设备将其分离(如专利文献2所披露)。

干燥的实例包括用热气体如由压缩空气传输型干燥器(如专利文献3所披露)输送的热空气通过外部加热进行干燥。通过蒸发在加热管中浆液内的液体以获得固体和气体的方法也被人熟知(如专利文献4和5所披露)。由于这些干燥操作都是分离的独立的操作，必须新增热量以干燥滤饼。为了达到此目的，需要额外的能量和额外的干燥设备。

在固-液分离前，通常的操作是在降低浆液温度的同时保持其悬浮状态以结晶。例如，已知的通过蒸发溶剂来冷却浆液以使对苯二甲酸沉淀(如专利文献6所披露)。但是蒸发本身只能稍稍提高浆液的浓度，在过程中只起到降低温度的作用。

通过将对苯二甲酸和洗涤液混合再次得到浆液并对其冲洗(如专利文献7所披露)也被人们熟知。然而众所周知必须在形成浆液后提取粉末，因为很难在压力下提取粉末，冲洗的一个不利因素，如，能耗，未被考虑在内。因此，如专利文献6和7所披露的，通过消耗能量来降低浆液温度并且浆液在干燥步骤中再加热的工艺不能说是节能的。

人们进一步知道需在压力下分离滤饼。但是这并不表明在分离浆液前残留的热能在干燥滤饼时也有效(见专利文献8和9)。

(专利文献1：国际专利PCT 93/24440；专利文献2：日本专利公报60-506461；专利文献3：日本专利公报52-59177；专利文献4：58-11418；专利文献5：日本专利公报55-164650；专利文献6：英国专利1152575；专利文献7：日本专利公报11-33532；专利文献8：日本专利公报1-299618；专利文献9：美国专利5698734)

                                发明内容

如上所述，多种尝试被用于改善彼此独立的分离和干燥操作。但是没有关于将分离和干燥操作作为整体操作来进行全面改善的尝试。

本发明的一个目的是提供一种以简单的工艺高能效地制备高纯度芳香族二羧酸如对苯二甲酸的方法。

本发明者寻求各种方法以期达到此目的，并且发现：在不低于大气压的压力下，使用单个通用设备将对苯二甲酸滤饼进行简单的分离并洗涤，并在滤饼洗涤后，继续使用内能来去除附在滤饼上的反应介质和/或洗涤液，可以分别回收杂质含量高的母液、杂质含量较低的滤出液以及几乎不含液体的晶体。因而，可以高产率的制得高纯度的对苯二甲酸。

按照本发明的对苯二甲酸的制备方法包括以下步骤(A)～(D)，(E)～(I)或者(A)～(I)。这些步骤中，固-液分离和洗涤步骤(B)与(C)和/或(G)与(I)在不低于大气压的压力下，用单个通用设备来进行。并且，在步骤(D)和/或(I)中，所有残留在对苯二甲酸滤饼上或内的液体都通过蒸发除去。对苯二甲酸滤饼和/或附在滤饼上的液体所具有的内能至少作为用以蒸发附在滤饼上的液体的能量的一部分。

(A)在以含乙酸为主的溶剂中，催化剂存在的条件下，用分子态氧氧化对二甲苯以获得对苯二甲酸的步骤。

(B)将含对苯二甲酸晶体的浆液分离成粗制对苯二甲酸滤饼和主要含乙酸的母液的固-液分离步骤。

(C)用洗涤液清洗粗制对苯二甲酸滤饼的步骤。